O caminho da mudança era árduo e as tarefas exigiam muita força política para se viabilizarem. Darcy percebeu que não poderia se negar a travar as batalhas também no interior do Estado. Aceitou o convite do Presidente recém-eleito Jânio Quadros para criar um projeto educacional inovador, que se materializaria na Universidade de Brasília em 1961. Não apenas o poder se interiorizaria, mas o saber buscaria nova legitimidade, fora do sul-sudeste litorâneo.
Em razão de seu envolvimento com a matéria, acabou por ser nomeado o primeiro reitor da UnB. Na seqüência foi indicado para chefiar o Ministério da Educação em 1962, ainda no breve período do parlamentarismo, que se seguiu à renúncia de Jânio. E quando João Goulart vence o plebiscito restaurador do regime presidencialista, Darcy passa a ocupar o estratégico cargo de Ministro Chefe da Casa Civil. Foi um período de intensa luta política, em razão da tentativa de implementação das reformas de base. As forças da reação não aceitavam tal marca progressista do governo de Jango. Essa trajetória será interrompida em 1 de abril de 1964, com o golpe militar, a cassação e o exílio.