Após a separação do grupo, em 1970, ofuscado por anos por John Lennon e Paul McCartney, George Harrison lançou grande parte do material que havia acumulado e iniciou sua carreira solo. O primeiro álbum de George foi um sucesso de crítica e de público. All Things Must Pass, de 1970, é considerado por muitos como o melhor disco de um ex-beatle e um dos melhores discos da história. O álbum era triplo (quando lançado em vinil), o primeiro álbum triplo da história do rock (que em CD, se tornou duplo). O álbum atingiu o primeiro posto das paradas de sucesso britânicas e norte-americana, incluía sucessos como as músicas My Sweet Lord, Isn't It a Pity e What is Life. Anos mais tarde a canção My Sweet Lord, presente no álbum, lhe trouxe problemas devido a uma acusação de violação de direitos autorais. A canção era bem parecida com "He's so Fine" (single de 1963), do grupo The Chiffons.
George negou a acusação, mas em 1976, foi condenado por ter subconscientemente "plagiado a canção. As discussões sobre os pagamentos aos danos causados levaram o caso a ser continuado até os anos 90. Durante este período, violando os preceitos éticos legais, o então empresário dos Beatles, Allen Klein, comprou a editora Bright Tune, dona dos direitos autorais de "He's so Fine", e trocou de lado, entrando na justiça contra Harrison---obviamente para poder capitalizar nos pagamentos dos danos que Harrison eventualmente teria que fazer a editora. Finalmente, anos depois, Harrison comprou os direitos de ambas canções, He's So Fine e My Sweet Lord. Quando o álbum foi remasterizado em CD, a música ganhou uma versão nova chamada "My Sweet Lord 2000".
O show aconteceu em 1 de agosto no Madison Square Garden, de Nova York, reuniu cerca de 40.000 pessoas e contou com a participação de Eric Clapton, Ravi Shankar, Bob Dylan, Ringo Starr, Leon Russell, Billy Preston e o grupo Badfinger. Os outros ex-Beatles também foram chamados mas só Ringo Starr compareceu. Paul alegou ser muito cedo para reunir a banda novamente e John não compareceu porque o convite não se estendeu a sua esposa, Yoko Ono. O The Concert For Bangladesh foi feito com a finalidade de arrecadar fundos para refugiados de Bangladesh. Em 2005 o álbum foi relançado em CD e em DVD e as arrecadações foram doadas à Unicef.
De forma adicional ao seu próprio trabalho, George Harrison escreveu duas canções para Ringo Starr, "It Don't Come Easy" (creditada apenas a Ringo Starr, lançada como single) e "Photograph" (parceria entre Harrison/ Starr), incluída no álbum Ringo, de 1973.
Seu próximo álbum se chamou Living in a Material World (1973) e fez sucesso com a canção "Give me Love (Give me peace on Earth)", segunda a atingir o primeiro lugar nas paradas de sucesso dos Estados Unidos, depois de "My Sweet Lord".