Durante uma expedição de alpinismo, em 1898 , encontrou o farmacêutico Julian L. Baker que o apresentou um colega de profissão, George Cecil Jones, que por sua vez o introduziu na ordem mística conhecida por Hermetic Order of [[Golden Dawn]] (Ordem Hermética do Amanhecer Dourado) ou simplesmente [[Golden Dawn]].
Nesta ordem, que marcou profundamente a cultura mágica mundial, Crowley obteve rápida ascensão adotando o nome mágicoPerdurabo ( " Perdurarei até o Fim"). Teve como instrutores George C. Jones, Frater Volo Noscere e Allan Benneth, Frater Iehi Aour sendo para Crowley um guru, desenvolvendo também uma grande amizade por um dos fundadores, [[Samuel Liddell Mac Gregor Mathers]] , Frater D.D.C.F. (Deo Duce Comite Ferro).
Em 1900 viajou ao México, realizando vária práticas mágicas, invocações etc, até se reencontar com seu antigo instrutor Oscar Eckenstein, que o ensinou a controlar sua mente que considerava (e era) muito dispersa. Nesse período tentou realizar a Operação da Magia Sagrada de Abramelin o Mago sem sucesso, pois a interrompe para ajudar seu amigo e mestre durante a fragmentação da [[Golden Dawn]], [[Samuel Liddell Mac Gregor Mathers]]. Neste período, compra uma casa na Escócia, conhecida por Casa de Boleskine ( posteriormente comprada por Jimmy Page) e ganha o grau 33 da Maçonaria.