Tjänstemän tror att Lawrence Phillips, 40, begick självmord tidigt på onsdag.
På 1990-talet var han en stjärna spelare vid universitetet i Nebraska, vilket gjorde honom till en eftersökt nybörjare i NFL.
Phillips spelade för St Louis Rams, Miami Dolphins och San Francisco 49ers fram till 1999, men han plågades av problem på och utanför planen.
Efter sin NFL-karriär fortsatte Phillips att ha problem med lagen.
Så småningom skickades han i fängelse efter att ha dömts för misshandel för att ha kört in sin bil i en grupp tonåringar.
I ett annat fall dömdes han för att ha misshandlat en före detta flickvän.
Phillips, som avtjänade mer än 30 år, hade placerats i en cell ensam efter att ha anklagats för att ha dödat sin tidigare cellkamrat.
På tisdagen fann en domare att det fanns tillräckligt med bevis för att pröva Phillips i Damion Sowards död, 37.
Det är oklart hur han tog sitt eget liv.
"Han var en intelligent person och hade några goda egenskaper," Tom Osborne, hans tränare på Nebraska, berättade Associated Press nyhetsbyrå.
"Ändå hade han en del ilska problem och kunde inte övervinna demonerna i sitt liv."
En före detta amerikansk professionell fotbollsspelare vars karriär förkortades av disciplinära problem har hittats död i hans fängelsecell i Kalifornien.