I Kiev sade Gen Breedlove att ryska militära tillgångar som installeras i Krim skulle ha en effekt på "nästan hela Svarta havet".
Breedlove är i Ukraina för samtal på hög nivå med ukrainska ledare.
Ryssland annekterade Krimhalvön från Ukraina i mars 2014.
Rysslands försvarsministerium sade på onsdag att det hade skickat ett parti av 14 militära jetplan till Krim, som en del av en skvadron på 30 som kommer att stationeras på halvön.
En första omgång stridsflygplan flögs till Krims Belbekiska flygbas "från militära flygbaser i Krasnodarterritoriet", rapporterade den ryska byrån Interfax.
Gen Breedlove hade sagt tidigare på tisdagen att ett stort antal ryska trupper var också aktiva inne i Ukraina, utbildning och rådgivning separatistiska rebeller.
Ryssland har fortsatt att förneka anklagelser från västländerna om att landet spelade någon direkt roll i konflikten i Ukraina, som har krävt mer än 4 317 liv.
President Vladimir Putin sade att Ryssland "inte utgör något hot mot någon" och skulle "motstånda ansträngningarna att dra in det i geopolitiska intriger", Rysslands nyhetsbyrå Tass rapporterade på onsdag.
Samtidigt inledde den tyske förbundskanslern Angela Merkel ett starkt angrepp på Rysslands agerande mot Ukraina samtidigt som han talade inför ett parlamentssammanträde i Berlin.
"Inget rättfärdigar eller ursäktar Rysslands annektering av Krim... Inget rättfärdigar Rysslands direkta eller indirekta deltagande i striderna i Donetsk och Luhansk", sade hon, talar i Bundestag.
"Ryssland ifrågasätter Europas fredliga ordning och trampar på internationell rätt."
Hon tillade att möjligheten till ett varaktigt eldupphör i östra Ukraina var osannolik och att fortsatta ekonomiska sanktioner mot Ryssland därför fortfarande var "oundvikliga".
USA och EU har infört sanktioner mot Ryssland för dess påstådda inblandning i den ukrainska krisen.
Mänskliga kostnader för konflikter i östra Ukraina
4.317 döda sedan april - 957 av dem sedan den 5 september vapenvila, och 9.921 skadade
466,829 internflyktingar inom Ukraina
454339 flyktingar bosatta utomlands, 387355 av dem i Ryssland
FN-uppgifter från den 18 november
Ukrainas år av kaotiska händelser
Natos högste militärbefälhavare, general Philip Breedlove, har varnat för att rysk "militarisering" av den annekterade Krimhalvön skulle kunna användas för att utöva kontroll över hela Svarta havet.