Nästan 3.000 fall diagnostiserades i huvudstaden av totalt 5.042 i landet 2015, siffror från Public Health England (PHE) visar.
Sedan 2010 har antalet fall bland Londonborna ökat med 163 %, varav 90 % rapporterades 2015 bland män som har sex med män.
PHE sa att folk riskerade sig själva genom otryggt sex.
Syfilis är en bakteriell infektion som initialt orsakar mycket infektiösa sår men kan fortsätta att orsaka allvarliga tillstånd såsom hjärtproblem.
I de flesta fall kan den behandlas med antibiotika, men i extrema fall kan den sexuellt överförda infektionen visa sig vara dödlig.
I enlighet med artikel 2 i förordning (EU) nr 600/2014 ska kommissionen, i enlighet med artikel 4 i förordning (EU) nr 182/2011, anta delegerade akter i enlighet med artikel 290 i fördraget om Europeiska unionens funktionssätt för att se till att bestämmelserna i denna förordning efterlevs.
Fall i kapitalet 2015
2.406 fall som tagits upp av män som har sex med män (MSM)
36 medianålder för MSM diagnostiserad
74 % av MSM-diagnostiserade var vita
44% av MSM diagnostiseras föddes i Storbritannien
Det bor omkring 54,7 miljoner människor i England, varav 8,7 miljoner bor i London enligt National Statistics Office.
År 2015 fick syfilis diagnosen i alla lokala myndigheter i London med de högsta siffrorna i Lambeth, Southwark, Tower Hamlets och Westminster.
Antalet fall bland heterosexuella män och kvinnor har ökat något, men det var en mycket större ökning bland män som har sex med män.
Gruppen, som utgör cirka 2 % av Londons totala befolkning, svarade för 2 406 av 2811 ärenden i huvudstaden.
Dr Yvonne Doyle, regionchef för PHE London, sade att det var "oroligt att se en sådan alarmerande ökning av syfilis år för år".
Hon sade: " Vi ser stora ökningar i fall av syfilis bland män som har sex med män och de representerar nu 90 procent av fallen av syfilis i London.
"Även om diagnoserna bland heterosexuella i huvudstaden är mer stabila så fortsätter även de att vara högre än vi skulle vilja med tanke på de effektiva förebyggande åtgärderna."
Hon uppmanade människor att utöva säkert sex, "inklusive att använda kondomer, regelbundet testas och undvika överlappande sexuella relationer".
Nästan 60 procent av alla syfilisfall som rapporterades i England var i London, det har avslöjats.