Mediauppspelning stöds inte på den här enheten
En 2-1 nederlag vid Monaco förseglade sin utgång från tävlingen som de betalade priset för deras bedrövliga hem form.
Konsekvent nederlag vid deras tillfälliga Wembley hem hade lämnat Spurs utan marginal för fel och de vederbörligen kom upp kort mot en elegant Monaco sida.
"Vi måste förbättra vår mentalitet och vara redo varje match," Pochettino sade.
"Från början av säsongen, sa jag att vår utmaning inte var fysisk, det var taktiskt - att hantera ditt sinne och att spela på lördag och sedan tisdag eller onsdag."
Pochettino tillade att han kan behöva lägga till "mer kvalitet" till sin trupp.
"Vårt mål är att vara konkurrenskraftig i Premier League och Champions League men vi måste visa mer," sade han. "Kanske efter idag, ser vi att vi kämpar lite."
Tottenham utklassades av Monaco i Stade Louis II, och endast en inspirerad prestation av målvakten Hugo Lloris förhindrade en större marginal av nederlag.
Djibril Sidibe huvudet tidigt i den andra halvan tände en fantastisk sekvens av tre mål på bara fem minuter, med Harry Kane nivå från straffplatsen bara för Monaco att göra mål vinnaren bara 39 sekunder senare genom Thomas Lemar.
Det var Spurs tredje nederlag i fem Grupp E-spel, efter reverser på Wembley mot Monaco och Bayer Leverkusen, som båda nu har nått de sista 16.
Av Phil McNulty, BBC Sport chef fotboll författare
Alla förra säsongens hårda arbete i Premier League var slarvigt kastad bort i Tottenhams avskyvärda Champions League kampanj, och hela gruppfasen har varit en mardröm för manager Mauricio Pochettino.
Spurs gjorde Wembley deras hem som White Hart Lanes kapacitet minskas genom en ombyggnad, men hyresgästerna har aldrig bosatt sig. Förbannelsen av Wembley - förlusten för Leverkusen var deras sjätte där i följd - var kanske en bekväm ursäkt, men, som den mer obekväma sanningen avslöjades i Monaco.
Pochettino tog en stor del av skulden från Spurs fans på tisdag, och med rätta så efter ett mystifierande team urval. Argentinerna visste att Monaco var farligt. Han visste att nederlag skulle vara ödesdigert för deras förhoppningar. Men ändå valde att spela vårdslöst.
Jan Vertonghens närvaro var säkert avgörande, ännu mer så med Toby Alderweireld skadad, och ändå valde han att lämna belgaren på bänken, para ihop Kevin Wimmer med Eric Dier i centralförsvar och plocka Kieran Trippier framför Kyle Walker på höger sida.
Spurs var hopplöst exponerade defensivt. Varje hopp om att inrätta en slutlig Wembley hurrah mot CSKA Moskva genom att få ett bra resultat i Frankrike gick upp i rök när de producerade en display som saknade intensitet, kvalitet och motståndskraft. Det sammanfattade prydligt deras ansträngningar i Champions League.
De har inte varit tillräckligt bra och har inte fått hjälp av en dålig felbedömning från Pochettino.
Tidigare England internationella Phil Neville, en del av BBC Radio 5 live kommentar team, beskrev Spurs'skärm som "det värsta jag har sett dem spela hela säsongen".
Han tillade: " De var vidöppna på baksidan, oorganiserade på mittfältet. Champions League har varit en riktig inlärningskurva och de har blivit upptäckta.
"De har fattat naiva beslut i Champions League och Tottenham straffas. Positioner du tar i Premier League blir inte straffade. Här gör de det."
Tottenhams spelare saknade den kvalitet och mentalitet som krävdes för att nå knockoutscenen i Champions League, säger boss Mauricio Pochettino.