Van Gaal, 65, har varit arbetslös sedan sparkas av United timmar efter att ha vunnit FA Cup i maj 2016.
"Jag tänkte att jag kanske skulle sluta, då trodde jag att det skulle bli ett sabbatsår, men nu tror jag inte att jag kommer att återvända till coaching," Van Gaal citerades som sagt i den nederländska tidningen De Telegraaf.
Van Gaal hade också trollformler som ansvarade för Ajax, Barcelona, Bayern München och AZ.
Han gjorde tillkännagivandet på måndagen efter att ha fått ett livstidsutmärkelse från den nederländska regeringen för sitt bidrag till fotboll.
Han citerade familjefrågor för sitt beslut, och De Telegraaf sade att det delvis motiverades av att hans dotters man plötsligt dog förra månaden.
"Så mycket har hänt i min familj, du blir en människa igen med näsan pressad till fakta", tillade han.
Holländaren avslöjade också att han tackade nej till lukrativa erbjudanden för att fortsätta sin coachingkarriär i Fjärran Östern.
Mediauppspelning stöds inte på den här enheten
Van Gaal spelade som mittfältare för Ajax, Royal Antwerpen, Telstar, Sparta Rotterdam och AZ mellan 1972 och 1987 innan han började träna, först som assistent på AZ följt av samma roll på Ajax.
Han ersatte Leo Beenhakker som Ajax huvudtränare 1991 och fortsatte att leda en period av varaktig framgång, vinna den nederländska ligan titel vid tre tillfällen samt 1992 Uefa Cup och 1995 Champions League titel.
Van Gaal ombads att efterlikna denna framgång på spanska jättar Barcelona. Han ärvde Bobby Robsons sida 1997 och ledde dem till två på varandra följande La Liga-titlar och Copa del Rey.
Hans land kom att ringa år 2000, men hans första chef var mindre än två år när Nederländerna misslyckades med att kvalificera sig för 2002 års VM, första gången de hade missat tävlingen sedan 1986.
Holländarens andra trollformel i Barcelona var ännu kortare - åtta månader - när han gick halvvägs genom säsongen med klubben svävande strax ovanför nedflyttningszonen.
Mediauppspelning stöds inte på den här enheten
Han ledde sedan AZ Alkmaar till 2005-06 Eredivisie titel innan han flyttade till Bundesliga, där han hjälpte Bayern München till 2009-10 Bundesliga titel.
Den nederländska nationella sidan kontaktade Van Gaal igen 2012 och den här gången blev Nederländerna ett av de två första europeiska länderna, tillsammans med Italien, att kvalificera sig för Brasilien 2014, där de slutade på tredje plats.
Efter många spekulationer gick han med i United i maj 2014, underteckna ett treårigt kontrakt för att efterträda David Moyes.
Men United ersatte honom med Jose Mourinho efter bara två år efter en femte plats Premier League avsluta i säsongen 2015-16, med en första FA Cup triumf sedan 2004 inte tillräckligt för att rädda honom.
Ex-Manchester United och Nederländerna chefen Louis van Gaal säger att han har dragit sig tillbaka från coaching efter en 26-årig karriär.