Internetanslutna bilar kommer att förbättra underhållningen i bilen, och kunna hjälpa till med kraschvarningar och diagnostisera motorproblem.
Det kommer också att vara nyckeln till förarfri teknik.
Samsung sade fordonselektronik var "en strategisk prioritet".
Affären är den största utländska köp som görs av en sydkoreansk firma, och kommer som Samsung är ute efter att återhämta sig från tillbakadragandet av sin Galaxy Note 7 smartphone.
Det beräknas att den så kallade uppkopplade teknikmarknaden, som går under Internet of Things paraply, kommer att växa till 100 miljarder dollar fram till 2025.
Bilar kommer att vara en viktig del av denna tillväxt, där teknikforskningsföretaget Gartner förutspår att en av fem fordon 2020 kommer att ha någon form av trådlös nätverksanslutning.
Bland de funktioner som man arbetar med finns fordonsövervakare som bedömer förarnas hälsa när de reser, och automatiska avgångs- och ankomstvarningar för vänner och familj. Kampanjer har dock lyft fram potentiella datasekretessfrågor kring uppkopplade fordon.
"Morgondagens fordon kommer att omvandlas av smart teknik och anslutning på samma sätt som enkla funktion telefoner har blivit sofistikerade smarta enheter under det senaste årtiondet," Young Sohn, Samsungs VD och chef strategi officer, sade i ett uttalande.
Köpet kommer i kölvattnet av Galaxy Note 7 episod, som såg både Samsung rykte och vinster skadas efter det var tvungen att återkalla, sedan avsluta produktionen av enheten, eftersom det visade sig vara en brand fara.
Samsung genererar huvuddelen av sina intäkter från sin smartphone-verksamhet, men letar nu efter nya tillväxtområden.
Förra året skapade den en affärsavdelning med fokus på fordonselektronik och investerade nyligen i en kinesisk biltillverkare, BYD.
Harman, som har sitt huvudkontor i Connecticut, tillverkar produkter som används i mer än 30 miljoner fordon.
Affären beräknas vara genomförd i mitten av 2017. Harmans verkställande direktör Dinesh Paliwal kommer att fortsätta driva företaget.
Samsung Electronics köper bil elektronik-maker Harman International Industries för $ 8 miljarder (€ 6.4 miljarder), eftersom det gör en stor push in i anslutna bilteknik.