Mediauppspelning stöds inte på den här enheten
Kyrgios, 21, förlorade 7-5 6-1 6-4 till Brittisk nummer ett Andy Murray i måndagens efterlängtade sista 16 slips.
"Jag hoppas att han ser skriften på väggen innan detta blir kronisk och irreparabel," den amerikanska sju-tiden Grand Slam mästare berättade BBC Sport.
"Det är inte bara den mentala sidan, han måste arbeta hårdare på sitt spel."
Kyrgios är den yngsta spelaren i världen topp 20, men hans framgång har fördärvats av frågor om hans attityd.
Han blev berömd genom att slå Rafael Nadal på Wimbledon men har varit inblandad i ett antal kontroverser, som att göra kommentarer om Stan Wawrinkas flickvän under en match förra året, vilket resulterar i ett tillfälligt 28-dagars förbud från Association of Tour Professionals.
"Han förstår inte vad som krävs för att vara någon som vinner Grand Slams på denna nivå och det är olyckligt," McEnroe tillade.
Kyrgios reagerade inte på McEnroes kritik, men frågade om han tyckte att han tillämpade sig själv så gott han kunde, svarade han: "Nej."
Han tillade: " När det blir tufft är jag bara lite mjuk.
"Jag har erfarenhet, men det handlar i slutändan om att bara lägga ut allt där ute och tävla länge. Det gjorde jag inte alls idag.
"Ibland, som jag tidigare sagt, älskar jag inte sporten. Men jag vet inte vad jag ska göra utan den. Jag vet att jag har talangen att göra bra saker.
"Jag vaknade i morse och spelade dataspel. Är det den bästa förberedelsen? Jag vet inte, men det var kul.
"Varje gång jag kommer hit, förlorar jag till bra spelare. Men det är bara en besvikelse. Jag vet inte. Jag vill bara göra bättre."
Kyrgios gjorde 19 obetvingade fel i fjärde omgången mot Murray - tre gånger mer än skotten - och tjänade inte en brytpunkt.
Den andra uppsättningen varade bara 26 minuter efter en tight första uppsättning, som Murray hävdade genom att bryta kyrgios i 12: e spelet.
"Kyrgios måste titta i spegeln om han vill bli en toppspelare och vinna Slams", säger McEnroe, som var inblandad i ett antal uppvärmda utbyten med umpirer under sin karriär.
"Jag tror fortfarande att han kommer att vinna Slams men inte hur han gjorde det där. Du kan inte ge bort poäng och spel mot någon så bra och fokuserad som Murray. Oförklarligt. Han måste fråga sig själv hur gärna han vill bli den bästa spelaren i världen. "
Strax före matchen blev Kyrgios avbildad inför rätta när kollegan Australiska Lleyton Hewitt tävlade i dubbeltävlingen.
McEnroe sade: " Vad är det för förberedelse? Två timmar innan du är ute på Centre Court ser du en dubbelmatch! Jag vet att du måste hålla nerverna nere, men kom igen."
Kyrgios förnekade att när han tittade på landsman Hewitts match innan han tog sig an Murray hade han hindrat sin prestation.
"Oavsett om jag var i omklädningsrummet sitta ner eller sitta bredvid domstolen, jag tror inte riktigt gjorde någon skillnad," sade han.
Pat Cash beskrev Kyrgios som en "andra typer av barn" men sa också att han är "definitivt begåvad".
Cash, Wimbledonmästaren 1987, tillade: " Jag tror att det är det som frustrerar många australiensare. För att se så mycket talang vill man att den ska utnyttjas bättre.
"Jag tror bara inte att han är den typen av barn. Han blir bättre. Han gör sitt bästa för att inte hamna i så mycket trubbel i år, även om han fortfarande har några böter.
"Nick säger att han inte älskar tennis och det förstår jag. Jag älskade inte tennis, jag var bara bra på det. Andre Agassi sa samma sak."
Australiska Nick Kyrgios "förstår inte" vad som krävs för att bli en Grand Slam vinnare, säger tre gånger Wimbledon mästare John McEnroe.