Cook slogs i 836 minuter i Abu Dhabi för hans 263 - den tredje-långaste innings av tid i Test historia, och den längsta någonsin av en engelsman.
Joe Root gjorde 85 och Ben Stokes slog 57 som Pakistans bowlare slitna.
Med två wickets kvar och Englands första innings bly smal, en dragning är fortfarande det mest sannolika resultatet.
Cook föll så småningom för off-spinner Shoaib Malik - själv en dubbel centurion i matchen - när han fångades på kort fina ben sopning.
Mediauppspelning stöds inte på den här enheten
30-åringen började dagen på 168 och kunde ha avfärdats endast fem körningar senare, när han inside-edged en leverans från Imran Khan och Wicketkeeper Sarfraz Ahmed tappade en svår chans.
Men sedan England skepparen kombineras utmärkt med Root i en morgon av problemfri ackumulation.
Han flyttade till sin dubbla hundra - den tredje av sin testkarriär, rita honom nivå med Kevin Pietersen - med ett klipp bakom fyrkant utanför Wahab Riaz.
Root blev så småningom avskedad efter lunchen när han jagade en stor leverans från Rahat Ali, men Cooks enorma koncentrationsförmåga visade sig vara större.
Spela med enorm disciplin - han slog bara tre gränser hela dagen - kapten samlade högsta poäng av en engelsk fladdermöss utomlands sedan Wally Hammond slog 336 mot Nya Zeeland 1933.
Han överlevde en eldig trollformel av baklänges bowling från Wahab Riaz - som stod för Jonny Bairstow, fångad LBW för 8.
Och han kan till och med ha kunnat köra om sin egen karriär bäst av 294 - inställd mot Indien på Edgbaston 2010 - om umbire hade upptäckt att Malik verkade gå för långt i att leverera Wicket-taking bollen.
Root sa att Cook var "knackrad" efter hans mammutinnings.
"Han har spelat ut sin hud", tillade han. "Det krävs koncentration och skicklighet för att slåss så länge.
"Vi är glada för hans skull och det har gett oss en chans till ett resultat."
Före detta England fladderman Geoffrey Boycott sade Cooks innings visade "tålamod och beslutsamhet".
"Han gick bara lugnt tillsammans", sade han. "Det var en fantastisk inning av allt som behövs för att slåss."
Före detta kapten Michael Vaughan berömde Cooks "konst och koncentrationsförmåga".
Han sade: " Boll för boll, över vid över. Han håller det väldigt enkelt. Det var lågrisk cricket i en rutin som han har finslipat under många år av spel, levereras i den typen av värme och tryck.
"Jag skulle sätta honom med Geoffrey Boycott när det gäller koncentration, vilket är den största styrka en öppning fladdermöss behöver."
Det var en annan tuff dag för bowlarna på en pitch som har erbjudit värdefull liten hjälp.
Och precis som i Englands innings, det var spinnarna som bar den värsta av de slag-vänliga förhållanden.
Efter Englands Moeen Ali och Adil Rashid gick för 0-121 respektive 0-163 i de första innings av matchen, Pakistans Zulfiqar Babar blev den tredje bowlaren av matchen att medge ett århundrade av körningar utan att ta en wicket.
Det var del-timer Malik som gjorde det första genombrottet för spin i matchen när han bowlade Stokes - med spinnare som hade bowlat 170.1 wickeetless overs för 565 körningar innan den punkten.
Zulfiqar var in i sin 69: e over - inom synhåll för världsrekordet för wicketless overs i en innings, som står på 72 - när han fick Jos Buttler att lofta en drive i händerna på Asad Shafiq på djupt skydd.
En superb dubbel sekel från kapten Alastair Cook såg England till 569-8, en ledning av 46 körningar, i slutet av dagen fyra av det första testet mot Pakistan.