Richard Walsh, 43 år, anklagades för att ha attackerat de två skolpojkarna, 12 och 13, i Havant, förra månaden.
Han hade suttit häktad i Belmarshfängelset i sydöstra London.
Fängelsepersonalen fann mr Walsh oemottaglig i sin cell på söndagsmorgonen, och trots ansträngningarna att återuppliva honom blev han dödförklarad.
En talesman för fångvården sade: " HMP Belmarshfånge Richard Walsh hittades oemottaglig i sin cell söndagen den 19 juli. Personalen försökte få HLR men sjukvårdare förklarade honom död kl. 11.07.
"Som med alla dödsfall i häktet kommer det att bli en utredning av den oberoende fängelse- och bevisombudsmannen."
Walsh, som också åtalades för överfall och rån i samband med cykeltagning, skulle infinna sig vid Portsmouth Crown Court på måndagen.
En man som ställdes inför rätta för mordförsöket på två pojkar som knivhöggs på en gata i Hampshire har hittats död i sin fängelsecell.