Privata hyror "äta upp" mer än 50% av en familjs månadslön i 23 av huvudstadens 33 stadsdelar.
Shelter sade att "hyrefällan" i den privata sektorn gör att familjer inte kan spara på att köpa ett hem och uppmanade Londons borgmästare att ingripa.
Borgmästare Boris Johnson sa: "Jag tycker att det är mycket viktigt att vi utökar utbudet."
Rapporten kommer efter att borgmästaren lagt fram en rad förslag i december om att "stärka hyresgäster och hyresvärdar" inom den privata uthyrningssektorn.
Shelters rapport, baserad på en online-studie av YouGov av 1 397 vuxna i London i februari 2012, fann upp till hälften (49 %) av de tillfrågade sade att de fick "dålig eller mycket dålig valuta för pengarna från hyra, från uthyrning agenter eller privata hyresvärdar".
En tredjedel av familjerna oroade sig också över att deras kontrakt upphör innan de kan flytta ut.
Campbell Robb, chef för Shelter, sade: " Nyheten att hyra i huvudstaden är oöverkomlig är inte en överraskning för de familjer över hela London som är fast i hyresfällan, oförmögna att spara något mot ett eget hem eftersom de betalar ut så mycket varje månad i hyra.
"Men det faktum att hyreskostnaderna i de flesta områden i London äter upp mer än hälften av familjens inkomster bör stoppa oss i våra spår.
"Rissing hyror, det ständiga hotet om vräkning, och dolda avgifter är alla lika för kursen i Londons frenetiska hyresmarknad."
John Johnson sade: " Jag anser att det är mycket viktigt att vi utökar utbudet... vi behöver mer på marknaden helt och hållet.
"Vad jag tycker är mindre övertygande är fallet för någon form av lagstiftning om hyra och priser. Svårigheten med det vi tror är att det skulle ha en tendens att driva bort dem (herrar) från marknaden."
Borgmästarens planer inkluderar att få finansiering från regeringens 200 miljoner pund aktiefond för byggandet av nya bostäder.
Upp till 59 % av en typisk Londonfamiljs inkomster går till hyror, har en studie av bostäder välgörenhet Shelter avslöjat.