"Ingen riskerar 15.000 pund på en föraning", sa en talesman för William Hill, som gör bandet 6/4 favoriter för att få spelningen.
Ladbrokes, Coral och Paddy Power har också avbrutit vadslagning.
En talesman för Radiohead sade att han hade "ingen kommentar" om huruvida bandet skulle utföra Spectre titelspår.
Bondstjärnan Daniel Craig är känd för att vara ett Radiohead-fan, med frågesport frontman Thom Yorke för intervju tidningen 2013.
Spekulation om vem som ska sjunga låten har varit febril under de senaste dagarna, med Ellie Goulding fram som en annan favorit.
Stjärnan postade ett foto på måndagen som verkade antyda att hon hade blivit utvald.
"Det är en wrap!" sångaren skrev på Instagram, bredvid ett foto av henne lämnar Abbey Road studios i London.
Den historiska inspelningsanläggningen var där Adele spelade in titelspåret för Skyfall, den tidigare James Bond-filmen, 2012.
Showbiz 411 webbplats rapporterade på tisdagen att Goulding hade registrerat en låt som heter Spy med musikrätt organisation BMI, en låt det föreslog var temat låt för Spectre.
Men enligt NME bekräftade en talesman för sångaren senare att hon hade arbetat på sitt nya studioalbum på Abbey Road.
"Dagens första chans var Ellie Goulding och punters stöttade henne som om hon redan hade giget", säger William Hills Rupert Adams på tisdag.
"Men precis när vi tänkte dra i kontakten hade vi en massa satsningar för Radiohead, inklusive en kund som bad att placera en £ 15.000 satsning på bandet på 10/1."
Om Yorkes band väljs att spela in titelspåret för Spectre, skulle det vara den första gruppen som sjunger en James Bond titellåt i sekelskiftet.
Det sista bandet som fick den äran var Garbage, som spelade titelspåret för The World är inte tillräckligt, 1999.
Skaparna av Spectre har ännu inte meddelat vem som ska sjunga låten, även om regissören Sam Mendes har bekräftat att en låt har spelats in.
"Det är fantastiskt och jag är väldigt glad över det", berättade han BBC Radio's Test Match Special. "Du behöver inte vänta länge."
Sam Smith, en annan illasinnad kandidat, förnekade rykten om att han skulle sjunga temamelodin tidigare denna månad.
"Folk verkar tro att jag gör det men jag har ingen aning om vad som händer," sade han till Capital FM. "Jag tror att jag skulle veta vid det här laget."
En talesman för Coral berättade för BBC att bookmakern hade beslutat att avbryta satsningen på tisdagen efter Gouldings kryptiska tips.
En talesman för Paddy Power sa att det inte hade accepterat några satsningar sedan Mendes bekräftelse på att en konstnär hade valts, medan Ladbrokes taleskvinna sa att det avbröt vadslagning förra veckan.
"Vi är ingen 007, men pengar samtal, och med Ellie visar sig vara punters Bond flicka val vi hade inget annat val än att avbryta satsning på hennes inspelning Spectres tema låt," sade Ladbrokes Jessica Bridge.
En ledande bookmaker vägrar att ta vad på vilken artist kommer att spela in nästa James Bond tema låt efter en kund försökte placera en £ 15.000 satsning på Radiohead som väljs.