Supportrar och kollegor samlades utanför Alvoradapalatset för att ta farväl av henne, och några gav henne blommor.
Martine Rousseff avskedades förra veckan efter det att senaten funnit henne skyldig till att ha manipulerat budgeten.
Hon förnekar det orätta och har avfärdat sitt åtal som en "coup d'etat".
Brasiliansk TV visade att Rousseff gick ut ur presidentresidenset omgiven av tidigare ministrar och kongressledamöter från hennes arbetarparti.
Hur kommer historien att se tillbaka på åtal?
Typ: Dilma Rousseff
Supporter Cecilia Monteir, 56, sa att hon var "mycket, mycket ledsen, känsla som landet kommer att lämnas lite föräldralös".
Fler supportrar väntade fru Rousseff när hon anlände till en flygplats för att gå ombord på ett plan till den södra staden Porto Alegre, hennes adopterade hemstad. Vid sin ankomst hälsades hon av fler välbärgade.
Timmar efter riksrättsomröstningen svors Martine Rousseffs vice ordförande Michel Temer, som slutade 13 år vid makten för vänsterns arbetarparti.
Han kommer att avtjäna Ms Rousseffs mandatperiod till och med den 1 januari 2019.
Martine Rousseff har överklagat senatens beslut i Högsta domstolen, men korrespondenterna säger att det har mycket liten chans att lyckas.
Förre brasilianske presidenten Dilma Rousseff har lämnat sitt officiella residens i huvudstaden Brasilia för sista gången efter hennes åtal och bortförande från ämbetet.