Ett uttalande från Greaves familj sa att 75-åringen, som fick en mindre stroke 2012, hade blivit sjuk på söndagen.
Greaves gjorde 44 mål i 57 England matcher och en klubb-rekord 220 liga mål för Tottenham har börjat sin karriär på Chelsea.
"Hans fru Irene och fyra barn har bett om avskildhet under vad som är en oroande tid", tillade uttalandet.
"Jimmy fick en mindre stroke 2012, men verkade ha gjort en fullständig återhämtning.
"Han skulle föras in i Tottenham Hotspur Hall of Fame den 13 maj vid en utförsäljningsceremoni på White Hart Lane."
Greaves är fjärde på listan över Englands målskyttar, bakom Sir Bobby Charlton, Gary Lineker och Wayne Rooney.
Han var en del av Englands VM-vinnande trupp 1966 men missade ursprungligen en medalj eftersom han skadades under turneringens gruppscen.
Vid den tiden fick endast de 11 vinnande spelarna på planen i slutet av finalen utmärkelsen, även om fotbollens styrande organ Fifa ändrade denna praxis 2007.
World Cup-truppen spelare och familjerna till team manager Sir Alf Ramsey och andra backroom personal fick slutligen medaljer 2009.
Tottenham skrev ett meddelande om stöd på deras officiella Twitter feed kort efter nyheten om Greaves stroke dök upp.
"Alla på klubben önskar Jimmy Greaves ett snabbt tillfrisknande efter att han fick en stroke igår," meddelandet läst.
"Våra tankar är med Jimmy och hans familj i denna svåra tid."
Greaves gjorde 124 ligamål för Chelsea, sedan en klubbrekord, mellan 1957 och 1961.
Chelsea twittrade: " Alla i Chelsea tänker på före detta Blue Jimmy Greaves och hans familj vid den här tiden. Vi önskar honom en fullständig och snabb återhämtning."
England World Cup vinnare Sir Geoff Hurst, som gjorde en hatt-trick i 1966 års final, sade på Twitter: "Tänker på min vän och en av våra stora i morse. Önska honom allt gott och hoppas på ett snabbt tillfrisknande."
Hurst ersatte Greaves i England laget 1966 efter att han skadade ett sken mot Frankrike under grupp stadierna.
Greaves hjälpte Tottenham att vinna FA Cup 1962 och 1967, medan hans karriär också inkluderade trollformler på AC Milan och West Ham United.
På 1980-talet skapade han en ny karriär som fotbollspundit på ITV, främst tillsammans med tidigare Liverpoolstrejkaren Ian St John på 'Saint and Greavsie', som pågick 1985–1992.
Före detta Tottenham Striker och BBC Match of the Day presenter Gary Lineker tweetade: "Choked att läsa att Jimmy Greaves har haft en allvarlig stroke. En av mina hjältar. Tankar är med honom och hans familj. "Hälsa dig, Jimmy."
Före detta England och Tottenham slår Jimmy Greaves är i intensiv vård efter att ha drabbats av en allvarlig stroke.