Jung, 33, hade redan vunnit på Burghley och Kentucky och avslutade diskanten med en felfri showjumpingföreställning i söndagens slutevenemang.
Fellow tyska Andreas Ostholt slutade tvåa på So Is Et, med Storbritanniens Gemma Tattersall tredje på Arctic Soul.
Jung är den andra vinnaren av Grand Slam, som emulerade Pippa Funnell 2003.
"Jag tror att vi behöver lite tid för att inse detta mycket speciella ögonblick. Det är en mycket stor situation, sade han.
Zara Tindall uppnådde OS-kvalificeringsmärket på väg till en 23:e plats ombord på High Kingdom, hästen som tog drottningens barnbarn till lagsilver i London 2012.
Team GB platser kommer inte att tillkännages förrän juli men Tattersall har nått kvalificeringsstandard, tillsammans med Tindall, Kristina Cook (sjunde på Star Witness), Izzy Taylor (åttonde på Allercombe Ellie) och Ben Way, som kom 12: e på Galley Light.
Jung ledde efter varje disciplin - dressyr, cross country och showjumping - och avslutade med 34.4 straffpoäng, en rekordlåg vid Badminton Park.
Ostholt var på 43.4 och Tattersall hade 44.6.
Tattersall - som tidigare inte hade slutat högre än 16: e i Badminton - gjorde ett fast argument för olympiskt urval.
Hon rensade felfritt alla 13 hinder i showjumping finale, liksom Ostholt och Jung, se till att platserna stannade samma som i slutet av lördagens korsland.
Detta var Jungs ledning, han hade råd att slå ner två pålar på sin sista körning men seglade genom oklanderlig för att tjäna en stående ovationer från en utsåld publik.
Jung kommer nu att bli en fast favorit att behålla sin olympiska individuella händelsekrona och eventuellt leda sin nation till en lagtitel i Rio.
Mediauppspelning stöds inte på den här enheten
Han talade om La Biosthetiques förtroende och kallade hästen "den bästa i världen" på lördagen - kanske föga förvånande med tanke på paret blev den första häst-ryttarkombinationen att hålla OS, världen och europeiska titlar 2012.
Olyckligtvis för Storbritannien - som slutade tvåa i lagevenemang i London 2012 - Jung ser ut att vara på obeveklig humör när han bröt en Badminton poäng rekord satt 2006.
Han blev också den första ryttaren att leda från dressyr till avslutning sedan 2007 men det är det faktum att han är bara den andra ryttaren att vinna en Grand Slam som kommer att göra Badminton 2016 leva länge i minnet av händelserande fans.
Sammanlagt 46 av de 77 hästryttarkombinationer som startade veckan kom fram till slutsatsen.
En stark nyzeeländsk kontingent såg sir Mark Todd fjärde plats, vilket väckte hopp om att han skulle kunna tävla vid en sjunde OS vid 60 års ålder.
Todd vann individuellt guld 1984 och 1988 med ett lag brons i Seoul och ytterligare bronser 2000 (individuell) och 2012 (lag).
Michael Jung förseglade en £240,000 Rolex Grand Slam på La Biosthetique som han blev den första tysken att vinna en Badminton Horse Trials titel.