Rader mellan rivaliserande valkommissionärer hade lett till fysiska strider, sade Jecha Salum Jecha.
Oppositionen säger att omröstningen om öarna ställdes in för att den vann.
Den största utmanaren i det nationella presidentvalet, Edward Lowassa, sade att problemen i Zanzibar kunde speglas över hela landet.
Han uppmanade tidigare den nationella valkommissionen att upphöra med att offentliggöra resultaten och hävdade att hela processen över hela landet hade skadats av bedrägerier.
Valen i Tanzania är de mest konkurrenskraftiga i landets historia, med fyra oppositionspartier som bildar Ukawa-koalitionen för att utmana den styrande CCM:s 54-åriga maktgrepp.
Tidigare val har blivit våldsamma på halvautonom Zanzibar, vars två viktigaste öar är Unguja, ofta kallad Zanzibar, och Pemba.
Lowassa uppmanade sina anhängare att hålla sig lugna och inte delta i gatudemonstrationer.
I sitt uttalande anklagade Jecha Zanzibari för att vara partisan.
Fler röster hade avgetts på vissa områden än det registrerade antalet väljare, särskilt i Pemba, där vissa partiagenter hade utvisats från vallokalerna, sade Jecha.
Valsedlarna för det nationella presidentvalet har förts till Tanzanias största stad Dar es Salaam, där de kommer att fortsätta att räknas.
Det är oklart om och när nya val till Zanzibars president och parlament kommer att hållas.
Analys: Sammy Awami, BBC News, Zanzibar:
Aldrig tidigare har ett val i Zanzibar - ett populärt turistmål - skrotats. Så vi går in i okänt vatten.
Och ändå har detta val - till skillnad från tidigare val - inte fördärvats av upplopp och våld.
Det rådde dock en viss spänning, vilket ledde till att vägar och företag stängdes.
I måndags förklarade sig den största oppositionskandidaten till Zanzibars president Maalim Seif Sharrif Hamad själv som vinnare.
Hans tillkännagivande lockade skarp tillrättavisning från det styrande CCM-partiet, som kallade det olagligt och ett hot mot skärgårdens stabilitet.
Men livet höll på att återgå till det normala när ordföranden för valkommissionen i skärgården tillkännagav chocken över att han skrotade undersökningen eftersom den var full av grova oegentligheter.
Då hade 36 av de 54 valkretsarna frigjorts.
Mer om Zanzibar
Tanzanias tätt omtvistade val:
Kan CCM förlora?
Pengar, makt och politik
Valen i Zanzibar har ogiltigförklarats för att de inte är fria och rättvisa, har valchefen på Tanzanias skärgård meddelat.