Lord Carey skriver i Daily Mail att han har tappat sitt motstånd mot Assisted Dying Bill "i ansiktet på verkligheten av onödigt lidande".
Men den nuvarande ärkebiskopen av Canterbury Justin Welby har kallat lagförslaget "misstaget och farligt".
Peers kommer att debattera lagförslaget på fredag.
Enligt Labour jämsides Lord Falconer skulle lagstiftningen göra det lagligt för vuxna i England och Wales att få hjälp med att avsluta sitt eget liv. Det skulle gälla för dem som har mindre än sex månader på sig att leva.
Två läkare skulle vara tvungna att självständigt bekräfta att patienten var dödligt sjuk och hade nått sitt eget, informerade beslut att dö.
Omkring 110 kamrater är redan uppräknade för att tala när överhuset debatterar lagförslaget om privata medlemmar på fredag.
Lord Carey hävdade att det inte skulle vara "antikristet" att ändra lagen och sade att den nuvarande situationen riskerade att "undergräva principen om mänsklig omsorg som bör ligga i hjärtat av vårt samhälle".
Han tillade: " I dag står vi inför en central paradox. Genom att strikt iaktta livets helgd kunde kyrkan nu faktiskt främja ångest och smärta, raka motsatsen till ett kristet hoppbudskap."
När lord Carey fortfarande var ärkebiskop av Canterbury var han bland motståndarna till Lord Joffes Assisting Dying för Terminally Ill Bill, som framgångsrikt blockerades i House of Lords 2006.
Men i sin artikel i Daily Mail på lördagen sade lord Carey: " Faktum är att jag har ändrat mig. De gamla filosofiska vissheterna har kollapsat inför det onödiga lidandets verklighet."
Han sade att det var fallet med Tony Nicklinson, som hade låst in syndromet och dog efter att ha vägrats laglig rätt att dö, som hade haft det "djupaste inflytande" på sitt beslut.
Mr Nicklinsons änka Jane sa att Lord Careys växel var "huge".
"Jag är förvånad faktiskt och glad eftersom kyrkan har alltid varit en av våra största motståndare," sa hon BBC Radio 5 live.
"Någon borde inte tvingas att hålla sig vid liv med dagliga lidanden - hans liv var ett levande helvete."
Det har varit något av en chockad reaktion på vad Lord Carey sa. Låt oss komma ihåg att han är en före detta ärkebiskop. Han har fortfarande ett visst inflytande i kyrkan, särskilt bland de mer traditionalistiska anglikanerna.
Det han sa kommer att få konsekvenser. Han kommer också att ha ett visst inflytande i överhuset, efter att tidigare starkt ha argumenterat mot liknande lagstiftning.
En av de mest talande sakerna om vad Lord Carey har sagt är att han nu tror att det inte är "okristet" att låta människor ta sina egna liv när de lider i slutet av sina liv.
Den talar till en grupp människor, även i den anglikanska kyrkan, som nu känner att de i viss mån kan omtolka vad det är att vara kristen, att vara anglikansk och hur man omsätter det i praktiken i sitt dagliga liv.
Att höra att komma från en stark försvarare av biblisk sanning som Lord Carey är ganska viktigt.
Lord Falconer berättade för BBC Radio 5 lever att Lord Carey "gör poängen att det inte är anti-kristet att stödja förändringen i lagen som min lagförslag föreslår".
"Jag tror att det återspeglar uppfattningen hos nästan alla i debatten att – oavsett vilken syn du har på frågorna – ingen vill att människor som är rätt motiverade av medkänsla ska åtalas. Och han sätter dessa argument otroligt kraftfullt."
Den nuvarande ärkebiskopen av Canterbury Justin Welby varnade emellertid lord Falconers lagförslag för att äldre och funktionshindrade människor skulle utsättas för påtryckningar för att få ett slut på sina liv.
"Vad för slags samhälle skulle vi skapa om vi lät detta Damokles svärd hänga över huvudet på varje sårbar, obotlig person i landet?" skrev han i Times.
– Det skulle vara mycket naivt att tro att många av de äldre människor som utsätts för övergrepp och försummas varje år, liksom många svårt funktionshindrade personer, inte skulle utsättas för påtryckningar att avsluta sina liv om assisterat självmord tilläts enligt lagen.
"Det skulle vara lika naivt att tro, som Assisted Dying Bill antyder, att sådana påtryckningar skulle kunna erkännas i varje enskilt fall av läkare med tanke på uppgiften att bedöma förfrågningar om assisterat självmord.
"Försummelse, tvång och hot kan vara långsamma instrument i händerna på de skrupelfria, vilket skapar tryck på utsatta människor som uppmuntras att "göra det anständiga".
1961 års självmordslag gör det till ett brott att uppmuntra eller bistå ett självmords- eller självmordsförsök i England och Wales. Den som gör det kan ställas inför upp till 14 års fängelse.
Lagen är nästan identisk i Nordirland. Det finns ingen specifik lag om dödshjälp i Skottland, vilket skapar viss osäkerhet, även om någon teoretiskt sett skulle kunna åtalas enligt lagstiftningen om mord.
Det har redan gjorts flera försök att legalisera assisterad döende, men dessa har förkastats.
Kommissionen för assisterad död, inrättad och finansierad av kampanjdeltagare som har efterlyst en ändring av lagen, drog 2012 slutsatsen att det fanns ett "starkt fall" för att tillåta assisterat självmord för personer som är döende i England och Wales.
Men medicinska yrkesgrupper och grupper för funktionsnedsättningar hävdar bland annat att lagen inte bör ändras eftersom den finns där för att skydda de utsatta i samhället.
I andra länder, som Belgien, Luxemburg och Nederländerna, har lagstiftning införts för att tillåta dödshjälp. Frankrike överväger ett eventuellt införande av liknande lagstiftning, även om det finns motstånd från dess medicinska etikråd.
Kampanjgruppen Dignity in Dying förutspår att många fler länder kommer att följa efter.
Biskopen av Carlisle, den högra pastorn James Newcome, sa att Lord Careys kommentarer inte skulle påverka någon omröstning av biskopar i House of Lords.
"Den allmänna synoden har diskuterat det och kommit fram till en slutsats. Det är den position som vi håller fast vid."
Men Lord Carey fick stöd av rabbi Jonathan Romain, en interreligiös ledare för kampanjgruppen Dignity in Dying.
Han sade att erfarenheten i den amerikanska staten Oregon - där assisterad död blev lagligt 1997 - visade att "mycket få människor" skulle använda rätten att få hjälp att avsluta sina liv.
Engelska kyrkan sade i ett uttalande att dess styrande organ, generalsynoden, hade antagit ett förslag i frågan i februari 2012.
I förslaget bekräftades kyrkans "stöd för den nuvarande lagen om assisterat självmord som ett sätt att bidra till ett rättvist och medkännande samhälle där utsatta människor skyddas".
Och pastor Rose Hudson-Wilkin, som är talmanspräst i underhuset, sa att en assisterad självmordslag skulle sanera döden.
"Jag råkar bara tro att frågor om liv och död på det sättet inte är något för oss att leka med. Det finns massor av sårbara människor där ute... man kan inte stifta en lag som kommer att ha en allvarlig inverkan på en majoritet av människor."
Doktor Peter Saunders, chef för Christian Medical Fellowship, sade att han var bekymrad över att sårbara människor skulle utnyttjas.
"Vi måste tänka på de människor som kommer att känna en skyldighet att avsluta sina liv för att inte bli en börda för andra.
"Jag är orolig för de funktionshindrade, de deprimerade och äldre, som kommer att utsättas för fara av detta lagförslag som verkligen bara har behörighetskriterier och inte garantier."
Före detta ärkebiskop av Canterbury Lord Carey säger att han kommer att stödja lagstiftning som skulle göra det lagligt för obotligt sjuka människor i England och Wales att få hjälp att avsluta sina liv.