Den förre överordnade generalen för välgörenhetsmissionärerna led av olika sjukdomar.
Hon tog över ledningen av välgörenheten efter att Moder Teresa dog 1997 och drev den i 12 år innan syster Mary Prema tog över 2009.
Välgörenhetsmissionärerna tar hand om de hemlösa och dör i Kolkata.
Ärkebiskopen av Kolkata Thomas D'Souza berättade för AFP nyhetsbyrån att syster Nirmala "gick fredligt bort, omgiven av systrar som bad för henne".
"Hon hade lidit av en hjärtsjukdom under ganska lång tid, men hon förlorade aldrig sitt leende och var alltid glad."
Han sade syster Nirmala "förde fram Moder Teresas arv av medkänsla, mildhet, tjänst till de fattigaste av livets fattiga och helighet".
"Även efter det att hon upphört att vara chef för välgörenhetsmissionärerna, tjänade hon folket med samma nitälskan som hon gjorde tidigare."
Enligt rapporter kommer syster Nirmalas kropp att hållas på Missionärerna vid välgörenhetshögkvarteret i Kolkata och hennes begravning kommer att hållas på onsdag eftermiddag.
Premiärminister Narendra Modi ledde hyllningarna till den avlidne nunnan.
Västra Bengalens chefsminister Mamata Banerjee sa att hon blev "adddad" av syster Nirmalas död.
Välgörenhetsmissionärerna har omkring 4.500 nunnor och hundratals hem runt om i världen.
Syster Nirmala, nunnan som efterträdde Moder Teresa som ledare för en välgörenhetsorganisation i den indiska staden Kolkata (Calcutta), har dött, 81 år.