De gav information som skulle bidra till att hitta "sanningen", sade John Fillon.
Förra veckan inledde utredarna en preliminär undersökning av rapporter som hon tjänade € 500.000 ($534.000; £ 428.000) som sin makes parlamentariska assistent.
Le Canard Enchaine tidningen har ifrågasatt hur mycket arbete hon gjorde för pengarna mellan 1998 och 2012.
Både center-högerkandidaten och hans walesiska-födda fru förnekar alla förseelser.
I ett uttalande sade han att den information som de lämnade till polisen skulle bevisa det arbete som utförts av fru Fillon.
Mr Fillon sa förra veckan att han var "förargad över föraktet och kvinnohatet" i tidningens historia.
Han sade också att han ville bli hörd av utredarna och skulle avgå om han blev föremål för en formell utredning.
Mannen och hustrun förhördes separat av polisen som specialiserat sig på ekonomisk brottslighet, säger BBC Paris Correspondent Hugh Schofield.
Hela affären orsakar allvarliga störningar i Mr Fillons center-höger republikanska parti, tillägger han.
De hoppas att de dokument som lämnats till polisen räcker för att visa att Penelope Fillon verkligen tjänade de pengar hon fick.
Mr Fillon, 62, är föregångare till presidentvalet i april. National Front ledare Marine Le Pen och centrist Emmanuel Macron ses som hans främsta utmanare.
Den praktiserande katoliken är en beundrare av Margaret Thatcher och besegrade den mer moderata Alain Juppe i en jordskred vid parti primaries i november.
Fransk polis har intervjuat presidentkandidaten Francois Fillon och hans fru Penelope för påståenden om att hon fick betalt för falskt arbete.