General Sir Nicholas Houghton berättade för BBC: s Andrew Marr att vägra att avfyra kärnvapen skulle "allvarligt undergräva" Storbritanniens "avskräckande".
Och han sa att han skulle bli orolig om en sådan vy "översattes till makt".
Corbyn uppmanade försvarsministern att "vidta åtgärder" mot Sir Nicholas inför hans kommentarer.
I ett uttalande sade Labourledaren: "Det är en allvarlig oro att chefen för försvarspersonalen i dag har ingripit direkt i politiska tvister.
– Det är viktigt i en demokrati att militären alltid är politiskt neutral.
"Genom att offentligt ta ställning i aktuella politiska argument har Sir Nicholas Houghton tydligt brutit mot denna konstitutionella princip. Därför skriver jag till försvarsministern för att be honom att vidta åtgärder för att se till att de väpnade styrkornas neutralitet upprätthålls."
Corbyn, en ledande medlem i kampanjen för kärnvapennedrustning, gav upphov till en rad med sitt skuggskåp vid sitt partis årliga konferens när han avslöjade att han aldrig skulle trycka på "kärnknappen" - och han har sedan dess lovordat Scottish Labours förkastande av Trident.
Corbyn har sagt att han valdes till Labourledare på en plattform för att motsätta sig Trident-förnyelse och att han har åtagit sig att "främja en internationell kärnvapenkonvention som skulle leda till en kärnvapenfri värld".
Sir Nicholas frågade om Corbyns vägran att använda kärnvapen och sade: "Det skulle oroa mig om den tanken översattes till makt."
Han tillade: " Det hela med avskräckning beror på trovärdigheten i dess användning.
"När folk säger att du aldrig kommer att använda avskräckande, vad jag säger är att du använder avskräckande varje sekund av varje minut av varje dag och syftet med avskräckande är att du inte behöver använda det eftersom du framgångsrikt avskräcka.
"Om en premiärminister sade att de aldrig skulle trycka på kärnkraftsknappen, "avskräckningen är då helt underminerad", tillade han.
"De flesta av politikerna jag vet förstår det och jag tror att, vågar jag säga, maktens ansvar är förmodligen en ganska nyktra sak och du kommer till en insikt, "Jag förstår hur den här saken fungerar".
Vid en kransläggningsceremoni i hans valkrets i Islington North efter minnessöndagens minneshögtid på Cenotafen sade Corbyn att Sir Nicholas kommentarer hade varit "ohjälpsamma".
"Jag skulle försiktigt vilja säga till honom, med största respekt, att vi lever i en demokrati där politiker väljs till parlamentet för att fatta politiska beslut", berättade han för Channel 4 News.
"Om han är orolig, tycker jag att han borde prata med mig om det. Jag tycker inte att det är lämpligt att tjäna officerare för att göra politiska kommentarer eller engagera sig i politisk debatt."
Skuggförsvarssekreterare Maria Eagle berättade för Andrew Marr att hon ledde en "fördomsfri" översyn av politiken mot bakgrund av Corbyns åsikter och en omröstning av Scottish Labour mot förnyelsen av Trident.
Hon sade att hon ännu inte hade träffat Corbyn för att diskutera Trident, men en träff fanns i hennes dagbok.
Men hon tycktes stödja sir Nicholas och sade till Andrew Marr: " Jag förstår vad han menar. Det var det jag gjorde när Jeremy sa vad han sa."
Hon försvarade rätten för Storbritanniens högsta militära figur att uttala sig om en så politiskt känslig fråga.
"Jag tror inte det är något fel på honom att uttrycka sig i dessa termer", sade hon.
Hon meddelade att hon kunde avgå om partiets nuvarande ståndpunkt ändrades till förmån för en förnyelse av ubåtsflottan i Trident.
"Jag är inte en ensidig kärnvapenavväpare. Jag tror inte att det fungerar.
"Jag tror att jag skulle finna det svårt [att fortsätta i skuggan skåpet] men vi är inte där ännu. Vi har en stor process att gå igenom, sa hon.
Jeremy Corbyn har anklagat chefen för försvarspersonalen för politisk partiskhet efter att ha kritiserat labourledarens antinukleära hållning.