Trading Standards officerare som arbetar med sniffhundar avslöjade det olagliga draget vid sex fastigheter i Freeman Street-området i staden.
Cigaretterna och tobaken skulle kosta uppskattningsvis 200,00 pund om de köptes lagligt.
North East Lincolnshire Council's Trading Standards team sade att det var det största draget sedan det började ett ingripande mot olagliga produkter förra året.
Före det senaste draget beslagtog teamet nästan 90.000 cigaretter och 181 lbs (82,5 kg) tobak sedan man lanserade Operation Nightshade.
Rådsherren Terry Walker sade: "Detta är den mest betydande gömma som har upptäckts under Operation Nightshade och är resultatet av en långsiktig, intelligens ledd kampanj som syftar till oärliga återförsäljare som envisas med att nonchalera lagen."
Omkring 300 000 förfalskade och olagligt importerade cigaretter och 330 lbs (150 kg) tobak har beslagtagits i Grimsby.