De sade att den syriska regeringen hade underlåtit att respektera tidsfristen den 1 juni för en omfattande biståndsfördelning som överenskommits av världsmakter och regionala makter.
Endast en liten mängd hjälp levererades på onsdag och en konvoj till staden Daraya nära Damaskus bar inte med sig mat.
FN:s säkerhetsråd kommer att sammanträda på fredag för att diskutera luftdroppar.
Syrisk stad i "extremt dystert" tillstånd
Vad finns kvar av Syrien?
Den amerikanske talesmannen för utrikesdepartementet John Kirby sade att hundratusentals syrier behövde "hållen och regelbunden" tillgång till bistånd.
Han sade att FN:s livsmedelsmyndighet, Världslivsmedelsprogrammet, hade informerat USA om hur luftdroppar skulle kunna utföras.
Samtidigt beskrev den brittiske utrikesministern Philip Hammond den begränsade tillgång till bistånd som tillåts på dagen för den tidsfrist som överenskommits av International Syria Support Group (ISSG) som "cynisk".
"Medan luftdroppar är komplexa, kostsamma och riskabla, är de nu den sista utvägen att lindra mänskligt lidande över många belägrade områden," sade han.
USA och Storbritannien uppmanade Ryssland och Iran, som stöder den syriska regeringen, att använda sitt inflytande för att se till att luftdroppar kan fortsätta på ett säkert sätt.
Ryssland sade att ankomsten av onsdagens hjälpkonvojer var ett positivt steg.
ISG, som leds gemensamt av USA och Ryssland, består av 17 världsmakter och regionala makter, liksom Arabförbundet, Europeiska unionen och Förenta nationerna.
I april sade FN att minst 4.000 människor var belägrade i Daraya av syriska regeringsstyrkor, som har omringat förorten i fyra år.
Narayakonvojen - den första sedan november 2012 - innehöll vaccin, barnmjölk, medicin och näringsprodukter.
Separat fick den rebelliska staden Muadhamiya, nordväst om Daraya, leveranser av matpaket och vetemjöl på onsdag, en månad sedan biståndskonvojerna senast besöktes.
Darayas elförsörjning stängdes av för mer än tre år sedan.
FN:s katastrofhjälpssamordnare Stephen O'Brien sade i april att den syriska regeringen hade ignorerat "oräkneliga" ansökningar om bistånd.
En biståndskonvoj blockerades från att komma in i staden förra månaden, trots att alla berörda parter som kom överens om stöd kunde levereras.
Den senaste leveransen gjordes av grupper från FN, Internationella Röda Korsets kommitté och Syriens Röda halvmåne.
Rysslands försvarsministerium sade i onsdags att man hade kommit överens om en paus med de syriska myndigheterna i 48 timmar för att möjliggöra utdelning av humanitärt bistånd i Daraya.
Den gränsar till en militärflygplats som används av ryska flygplan till stöd för president Bashar al-Assads regering.
Det var en av de första städerna som rapporterade demonstrationer mot Assadregimen och har varit belägrad sedan slutet av 2012. Det brittiska syriska observatoriet för mänskliga rättigheter rapporterade om sammandrabbningar den här veckan mellan rebellgrupper och regeringskämpar i utkanten av Daraya.
FN anser att det bor mer än 4,6 miljoner människor i svåråtkomliga områden i Syrien, däribland nästan 600 000 i belägrade områden.
Förenta staterna, Storbritannien och Frankrike har uppmanat FN att inleda luftdroppar med humanitärt bistånd till belägrade områden i Syrien.