Hannah Witheridge, 23 år, och David Miller, 24 år, hittades död på en strand på ön Koh Tao på måndagen.
Brittiska bröder Christopher och James Ware förhördes, men polisen säger nu att det inte finns några bevis mot dem.
Officerare hade sagt att det fanns "starka bevis" mot burmesiska misstänkta, men nu säger att det inte finns några DNA-matcher.
Rättsmedicinska tester som utförts på Witheridges kropp visade spår av sperma från två olika män, som varken matchade DNA från Miller, bröderna Ware eller 11 burmeser som de har förhört.
Under tiden, Thailands premiärminister har bett om ursäkt efter att han verkade föreslå vackra kvinnor i bikini kan inte vara säker.
BBC sydöstasien korrespondent Jonathan Head sade polisen har medgett att de "verkligen inte vet var att leta nu".
Han sade att utredarna hade flera problem, bland annat att brottsplatsen inte var avspärrad och att människor inte stoppades från att lämna Koh Tao efter morden.
"Det intryck vi fick från en polispresskonferens [på torsdag] var att de egentligen inte har gjort några större framsteg alls", tillade han.
Han sa att polisen letade efter en grupp män som hördes sjunga "västra popsånger" nära brottsplatsen.
Efter obduktionen visade det sig att ms Witheridge, från Hemsby i Norfolk, dog av huvudskador och mr Miller, från Jersey, dog av svåra slag mot huvudet och drunknade.
Polisen sa att Miller också fick sår på händerna, vilket tydde på att en kamp hade ägt rum.
Deras kroppar hittades nära de strandnära bungalowerna där de hade bott. En trädgårdshora som tros ha använts i attacken hittades i närheten.
Medlemmar av fru Witheridges familj har anlänt till Bangkok och haft ett möte med Thailands biträdande polischef.
Den brittiske konsuln Michael Hancock sade att de var "djupt bedrövade" och att det var "mycket viktigt för familjen" att tala direkt med en högre polis.
Thailands paradisö mord mysterium
Bröderna Ware, som tros vara från Jersey, stoppades på Bangkoks internationella flygplats när de var beredda att lämna landet.
Polisen sa tidigare att de var "möjliga misstänkta" men grep dem inte. Formellt göra människor misstänkta är en officiell rättslig process i Thailand.
BBC förstår att de nu har fått höra att de kan lämna Thailand.
Den brittiske frilansjournalisten Andrew Drummond, som bor i Bangkok, sade att utredningen verkade ha följt "samma mönster" som de som gällde tidigare mord på britter i Thailand, såsom det olösta mordet på Kirsty Jones 2000.
"Polisen verkar inledningsvis alltid söka utlänningar eller invandrare som de främsta misstänkta och det verkligen hände i detta fall", sade han.
"Vi har haft en vecka på oss mellan brittiska misstänkta och burmesiska immigrantmisstänkta och nu får vi reda på att... DNA:t inte matchar någon."
När Thailands premiärminister talade tidigare i veckan, tycktes han antyda att attraktiva kvinnor utsatte sig själva för fara genom att bära vissa kläder.
"Kan de vara säkra i bikini om de inte är vackra?" sade han.
General Prauth Chan-ocha, som ledde en militärkupp i maj, har sedan dess sagt: "Jag är ledsen att det [kommentaren] skadade människor."
Ms Witheridges familj beskrev henne som "en vacker, intelligent, kärleksfull ung kvinna som utgöt glädje i livet för alla som kände henne".
I ett uttalande sade Millers familj att han var "hårdarbetad, intelligent och samvetsgrann, med allt att se fram emot".
Thailändska polisen medger att de kämpar för att hitta mördarna av två brittiska turister, efter att det dök upp brottsplats DNA inte matchade någon misstänkt.