Prins William sa att ön hade varit en "särskild plats" under hans arbete som pilot i RAF Valley.
"Jag trodde att sök- och räddningsuppdrag... var fysiskt och mentalt krävande men att ta hand om en tre veckor gammal baby är precis där uppe", sade han.
Han hade hållit ett tal på öns årliga jordbruksutställning.
Det var en av prins Williams första offentliga förlovningar sedan hans son föddes den 22 juli.
Han har varit baserad på Anglesey sedan 2009 men kommer att lämna nästa månad.
I ett tal, som han började hålla på walesiska, tackade han folket i Anglesey för att han var så välkomnande till honom och hans hustru.
Prins William talade om hertiginnan av Cambridge och hans son och sade: " Hon och George skulle ha älskat att ha varit här. Han är ganska högljudd och naturligtvis extremt snygg."
Han sade till folkmassan: "Jag trodde att det var fysiskt och mentalt krävande att söka och rädda Snowdonia, men att ta hand om ett tre veckor gammalt barn finns där uppe.
"Jag vet att jag talar för Catherine när jag säger att jag aldrig i mitt liv känt någonstans så vacker och välkomnande som Anglesey.
"Jag vet att vi båda kommer att sakna det fruktansvärt när min räddningsturné avslutas nästa månad och vi måste flytta någon annanstans.
"Från djupet av mitt hjärta, tack för att göra min fru och mig så välkomna när vi kom hit, som du gör tusentals besökare varje år.
"Den här ön har varit vårt första hem tillsammans, och kommer alltid att vara en oerhört speciell plats för oss båda.
"Catherine och jag ser fram emot att återvända igen och igen under de kommande åren med vår familj."
Hertigen drog rytande ur showpubliken när han började sitt tal från huvudringen på walesiska.
I översättningen sade han: " Tack till folket i Anglesey. Det är ett nöje att vara här. Jag är så glad att ha bott på Anglesey - mamma till Wales."
Han fortsatte på engelska och skämtade: "Mitt walesiska uttal är inte bra än, men det blir säkert bättre hoppas jag."
Tidigare blev han tillfrågad av en utställningsbesökare om sin son, hertigen svarade att prins George mådde bra men "har sina stunder".
Prinsen introducerades för civila dignitärer, inklusive öns nyvalda medlem Rhun ap Iorwerth, innan de visades en uppvisning av kanonhundar.
Prinsen fick då sin alldeles egna falconry handske under en uppvisning av Sophie Large, 11 från Wrexham, som är dotter till falkonmästaren Terry Large.
Hon hjälpte sedan prinsen att delta i en uppvisning av Harris Hawks.
"Det var väldigt speciellt, jag vet att det är ett privilegium att kunna träffa honom", sade hon.
"Han var snäll och väldigt snäll."
Caroline och John Roberts från Llanddaniel Fab talade båda med prinsen.
"Han var underbar, en riktig gentleman", sade fru Roberts.
"Vi frågade honom hur barnet är - han sa att han mådde bra men hade sina stunder."
Över tusen människor samlades runt boskapsutställningen i ett försök att fånga en glimt av prinsen, där han pratade med domare och de som visade upp sina djur.
Han tog sedan en paus från folkmassan för att träffa medlemmar av öns Young Farmers Club, som har sitt län kontor på showground.
Besöket förväntas markera hertigens farväl till Anglesey i slutet av hans tjänsteresa i RAF Valley.
Prinsen har hållit folkmassorna vid showen glada - ägnar gott om tid att stoppa, chatta och skaka händerna på de hundratals människor som samlats runt honom.
Det tog honom över en halvtimme att göra den korta promenaden från landet idrottsplan till huvuddelen av showground, stannar på sin väg för att beundra vintage traktorer, och för att chatta med en motorcykel display team.
Louise Roberts var på semester med vänner från Liverpool, och hade kommit till showen ovetande om att prinsen skulle vara där.
"Han skakade alla våra händer, och barnen, det har varit lysande," sade hon.
"Han har verkligen tagit sig tid att stanna upp och prata med folk - det är underbart."
Med prinsen i grön countryjacka och casualbyxor har den kungliga besökaren haft en mycket varm mottagning.
"Det är mycket lugn och avslappnad, alla är på bra humör, och det finns ingen knuffa eller knuffa för att få träffa prinsen", sade Janet Doyle, som var med Mrs Roberts med sin familj.
"Det är nog därför han har tillbringat så mycket tid med alla.  Och mina barn har haft chansen att skaka hand med någon som kommer att bli deras kung en dag - det är något speciellt."
Showgrounden hade svällt av folkmassor framför den kungliga ankomsten, med hundratals redan fräser runt med 09:00 BST.
Tvådagarsevenemanget, som avslutas på onsdag, har omfattat en samling boskap med upp till 300 nötkreatur och 800 får.
Den har också varit värd för 350 handelsstånd som visar jordbruksprodukter, kläder, hantverk och fordon.
Besöket kommer sannolikt att vara en av de sista offentliga framträdanden på Anglesey av prinsen innan hans tre år utstationering i RAF Valley avslutas i slutet av september.
Det är allmänt trott att han kommer att återvända till London för en postering med sitt regemente, Hushåll Cavalry's Blues and Royals, som kommer att göra det möjligt för honom att utföra fler kungliga engagemang till stöd för Drottningen.
Hertigen av Cambridge har talat om utmaningen att bli far till ett tre veckor gammalt barn under ett avskedsbesök i Anglesey.