Den Sri Lankanska delade en andra-wicket monter 187 med öppnare Rory Burns (80) när Surrey nådde 394-5 vid stubbar.
Sangakkara släpptes vid första glid av Craig Overton på nio men fortsatte att slå 24 fyror och fyra sexor för att registrera hans 56: e första klass århundradet.
Jason Roy slog en attack 85 innan han var ute och seglade Lewis Gregory i finalen över dagen.
Sangakkara passerade 1000 första klassens lopp för Surrey i bara hans 22:a innings innan han var ute fångad på djupt skydd av Overton utanför Tim Groenewald.
Zafar Ansari, som gjorde sin återkomst från en ur led tumme upprätthållen mot Lancashire sent förra säsongen, slog fem fyror i en unbeaten 28 innan spelet slutade.
Mediauppspelning stöds inte på den här enheten
Surrey Batman Kumar Sangakkara berättade för BBC Radio London: "Jag tycker efter Nottingham spelet var det viktigt att vi fick en bra start i första matchen hemma.
"De sätt som alla gick om sin kamp, ansökan och avsikten de visade, var mycket bra.
"Burnsy och Jason var enastående. Det var mycket lätt att slåss med dem eftersom de fortsatte att sätta press på bowlare och sätta de dåliga bollarna bort.
"Det gjorde min kamp mycket lättare för mig eftersom jag såg en positiv avsikt hela tiden från andra änden."
Kumar Sangakkara slog till mot en superb 171 då Surreys fladdermöss dominerade öppningsdagen mot Somerset på Ovala rummet.