Nick Hardwick sade att personalbrist, befolkningstryck och fängelsepolitik alla bidrog till problem, med en 69% ökning av självförvållade dödsfall.
Justitieministeriet sa att det inte fanns några bevis som kopplade ökningen av sådana dödsfall till regeringens politik.
Hardwick presenterade sin årsrapport och pekade också på problem med så kallade juridiska toppar.
Han framhöll den ökande tillgången på drogerna som en orsak till skuldbörda, mobbning och hälsoproblem och varnade för att användningen av dem hade ökat kraftigt.
Enligt HM Inspectorate of Fängelses årsrapport var cannabissubstitut Spice och Black Mamba särskilt "orsaker till oro" i mer än en tredjedel av de inspekterade fängelserna.
Det står att nuvarande obligatoriska slumpmässiga drogtester inte upptäcker legala toppar och minskad bemanning hade gjort vissa "suspicion" testprogram "virtuellt obrukbara".
Mr Hardwick sade vinster för fångar som säljer legala högar överträffade andra droger eftersom de sålde för 10 gånger så mycket som de skulle utanför fängelset.
Han berättade för BBC Radio 4's World at One: "Vi vill alla att fångar ska komma ut ur fängelset mindre benägna att begå brott än när de gick in och om de [fångar] inte är säkra platser där människor inte arbetar och inte gör rehabiliteringsaktiviteter, då kommer det inte att hända."
Men varningssprickor i systemet hade "bredare", sade Hardwick i sin rapport: "Av största oro, antalet självförvållade dödsfall ökade med 69% från 52 under 2012-13 till 88 under 2013-14, den högsta siffran på 10 år."
Uttrycket "självförvållade dödsfall" omfattar självmord och alla dödsfall till följd av fångens egna handlingar.
Mobbning var en faktor i "många fall", sade rapporten, varnande att vuxna manliga fängelser höll på att bli "mer våld varje år".
Andrew Selous, konservativ fängelseminister, sade att det hade varit ett "utmanande år" för fängelsepersonal som sysslar med "stora organisatoriska förändringar".
Men han tillade: " Under den här tiden har vi alltid haft tillräckligt med personal för att kunna leverera anständiga och säkra fängelseregimer, och detta kommer att fortsätta att vara vår högsta prioritet.
– Vi är fast beslutna att minska våldet och förstå orsakerna till den senaste tidens ökade självförvållade dödsfall.
"Men detta är en komplicerad fråga och överinspektören har misslyckats med att lägga fram några bevis för att stödja hans påstående att detta är kopplat till de reformer som gjorts under denna regering."
Labours skuggjustitieminister Sadiq Khan sa att rapporten "täcker de försämrade förhållandena i våra fängelser under David Camerons regering" och visade att ministrarna "sänkte sina huvuden i sanden".
"Regeringen bör oroas över rapporter om fångar tomgång bort sin tid i sina celler snarare än att vara på kurser eller arbeta", tillade han.
"Det gör ingenting för att förbättra rehabiliteringen och äventyrar säkerheten i samhällen från oreformerade fångar som glider tillbaka in i ett liv av brottslighet och skapar fler onödiga offer."
Andrew Neilson, chef för kampanjerna vid Howard League for Penal Reform, sade: " I denna rapport beskrivs noggrant de växande utmaningar som fängelserna ställs inför och det är lögn att justitieministeriet upprepade gånger hävdar att systemet inte befinner sig i kris.
"Om fångar tillbringar större delen av sina dagar inlåsta i sina celler gör ingenting, medan regimer är våldsamma och fördärvade av drogmissbruk, hur kan vi då magiskt förvänta oss att människor ska vara säkrare medborgare när de släpps fria?
Han tillade: "Slutresultatet blir bara fler brott och fler offer för brott."
Det har skett en "snabb försämring" av fängelsesäkerheten i England och Wales, fängelseinspektören har varnat.