Allaryce ersatte Alan Pardew i december med ett två och ett halvt års avtal med Eagles en punkt ovanför nedflyttningszonen.
62-åringen, som hade en illa utsvulten en-spel trollformel som England boss, ledde klubben till åtta segrar i 21 matcher för att vägleda dem till en 14: e plats finish.
"Jag har inga ambitioner att ta ett annat jobb", sa Allaryce i ett uttalande.
"Jag vill kunna njuta av livet medan jag fortfarande är relativt ung, och när jag fortfarande är relativt frisk nog att göra allt jag vill göra, som att resa, tillbringa mer tid med min familj och barnbarn utan den enorma press som följer med att vara fotbollschef.
"Det här är rätt tillfälle för mig. Jag vill helt enkelt kunna njuta av allt som du inte riktigt kan njuta av med 24/7 krav på att hantera någon fotbollsklubb, än mindre en i Premier League."
Allaryce avslöjade sitt beslut till ordförande Steve Parish vid ett möte i London på tisdag. Eagles letar nu efter sin åttonde chef på sju år.
Även om det tog Allaryce sex matcher för att få sin första seger - med BBC Sport frågar om "Big Sam studsa hade övergett Palace" - den tidigare Bolton, Blackburn, Newcastle och West Ham boss behöll sitt rekord om att aldrig förvisas från Premier League.
Endast Sir Alex Ferguson, Arsene Wenger, Harry Redknapp och David Moyes har lyckats med fler spel i Premier League.
Allaryces sista match med ansvar för Palace kom på söndag, en 2-0 förlust i Manchester United, efter att ha garanterat säkerhet föregående vecka genom att thrashing Hull 4-0.
Efter nederlaget vid Old Trafford angav Allaryce sina planer på att förbättra truppen under sommaren.
Han hade sagt till BBC Sport: "Vi behöver nu växa, utvecklas och investera. Du måste välja rätt spelare och inte fel. Rekrytering är den svåra uppgiften på sommaren."
Mediauppspelning stöds inte på den här enheten
Allardyce lämnade sin post som England manager genom ömsesidig överenskommelse i september efter endast en match som ansvarig.
Det följde en Daily Telegraph undersökning hävdar att han erbjöd råd om hur man "gå runt" regler om spelare överföringar.
FA sa att Allaryces beteende "var olämpligt". Han bad om ursäkt och tillade: "Fängelset hade vunnit".
"Det låter som om han ska gå i pension... folk kanske undersöker det och säger "Oroa dig inte att han kommer tillbaka mycket snart", men enligt min uppfattning är detta mycket ett personligt beslut
"På vissa sätt har detta varit ett mycket svårt beslut att fatta, men i andra har det varit ett enkelt beslut.
"Jag kommer alltid att vara tacksam mot Crystal Palace och Steve Parish för att ge mig möjlighet att gå ut med huvudet högt efter att ha hjälpt till att hålla klubben i Premier League.
Dessutom gav de mig en chans att bygga upp mitt rykte efter det som hände med England. Jag kände att jag behövde ett nytt försök att bli chef för Premier League och visa att jag fortfarande hade förmågan att uppnå något viktigt. Som jag sa förra helgen gav Palace mig chansen till rehabilitering.
"Det är därför det är svårt att gå iväg nu. Jag tror att klubben är på väg i rätt riktning med en enormt stödjande styrelse, en stor grupp spelare och några av de mest passionerade fans jag någonsin träffat.
"Men det kommer en tid när du måste göra en bedömning av vilken riktning du vill att ditt liv ska ta - och det har varit den enkla delen för mig.
"Jag vill kunna njuta av livet medan jag fortfarande är relativt ung och när jag fortfarande är relativt frisk, även om jag börjar känna alla mina 62 år.
"Medan jag har energi, vill jag resa och även tillbringa mer tid med min familj och barnbarn utan den enorma press som följer med att vara fotbollschef. Det är jag skyldig min fru och familj.
"Det här är rätt tillfälle för mig, jag vet det i mitt hjärta. Jag har inga ambitioner att ta ett annat jobb, jag vill helt enkelt kunna njuta av allt som du inte riktigt kan njuta av med 24/7 krav på att hantera någon fotbollsklubb, än mindre en i Premier League.
"Steve Parish har varit utmärkt under våra samtal idag. Jag vet att det kom som en chock för honom att jag skulle gå min väg, men våra diskussioner har varit otroligt civiliserade utan kritik och inget utfall.
"Detta handlar inte om överföringsmål, klubbekonomi eller något i den riktningen. Det är jag som fattar det beslut jag tror är rätt för min familj och mig själv.
"Jag vill tacka alla för deras budskap om stöd sedan nyheterna bröt ut. Jag kommer säkert att sakna ledningen, men jag ångrar inte det här beslutet. Det har varit ett privilegium att ha arbetat för dem de senaste fem månaderna."
Mediauppspelning stöds inte på den här enheten
Sam Allardyce har avgått som Crystal Palace manager fem månader efter att han gick med i Premier League klubben.