Ett uttalande meddelade bildandet av ett gemensamt operationsrum efter vad det sade var en ökning av attacker mot bostadsområden och fördrivna människor.
Rebeller sades senare ha inlett attacker i provinsen Latakia och i grannlandet Hama.
Samtidigt sade den syriska oppositionsdelegationen i Genève att den hade för avsikt att avbryta de formella fredssamtalen.
USA:s och Rysslands upphörande av fientligheterna för att bana väg för samtalen har lett till en betydande minskning av våldet sedan det trädde i kraft den 27 februari.
Men eskalerande strider under de senaste dagarna, särskilt runt den delade norra staden Aleppo, har lämnat den på gränsen till kollaps.
"Efter ökningen av kränkningar av regimstyrkor som bland annat riktade sig mot fördrivna människor och kontinuerliga bombningar av bostadsområden, förklarar vi starten av striden som svar," sade rebellen uttalande utfärdat på måndag morgon.
Texten undertecknades av de mäktiga islamistiska grupperna Ahrar al-Sham och Jaysh al-Islam samt flera grupper som kämpar under den fria syriska arméns fana.
Senare på dagen sade den syriska oppositionen förhandlingsgruppen, den höga förhandlingskommittén (HNC), att den "avsedd att skjuta upp formellt deltagande" i fredssamtalen, sade FN:s särskilda sändebud till Syrien Staffan de Mistura.
Ända sedan Syriens vapenvila trädde i kraft i slutet av februari har det förekommit upprepade kränkningar. Men dessa nya attacker är de viktigaste hittills - rebellstyrkorna attackerar viktiga frontlinjer, och det har förekommit upprepade flyganfall av den syriska militären.
Denna ökning av striderna sätter ny press på bräckliga fredsförhandlingar. Oppositionsdelegaterna diskuterar nu om det är dags att lämna Genève - de rapporteras ha fått ett brev från rebellstyrkorna på plats och uppmanat dem att utöva större påtryckningar på FN:s sändebud Staffan de Mistura, som har förmedlat dessa indirekta förhandlingar mellan de stridande parterna.
Oppositionen anklagar nu FN för partiskhet efter att Mistura hade lagt fram ett förslag om att låta Syriens president Assad sitta kvar, i en ceremoniell roll.
Jag har hört den idén de senaste månaderna från ryska och iranska källor. Men syriska oppositionsgrupper har bestämt förkastat det - deras västerländska supportrar uppmanar dem att inte gå ut, men det blir allt tydligare att dessa samtal inte kommer någonstans.
HNC ville uttrycka sin besvikelse över den försämrade humanitära situationen och över upphörandet av fientligheterna, sade han.
Men sändebudet tillade att HNC skulle stanna kvar i Genève och att informella diskussioner med de båda sidorna skulle fortsätta i syfte att "göra en inventering" på fredag.
I måndags uppmanade Förenta staterna Ryssland att använda sitt inflytande på den syriska regeringen för att stoppa attacker som hotade att fientligheterna skulle upphöra i sju veckor samt fredssamtalen i Genève, sade en tjänsteman vid utrikesdepartementet.
Separat höll president Barack Obama och hans ryska motsvarighet Vladimir Putin ett "intensiva samtal" på måndagen som täckte Syrien, sade Vita huset talesman Josh Earnest.
Under tiden dödades fyra syrier inklusive tre barn i den turkiska staden Kilis i raketeld från syriskt territorium som kontrollerades av den så kallade islamiska staten (IS), sade den lokala guvernörens kontor.
Den turkiska militären avfyrade artilleri som svar, rapporterade tidningen Hurriyet.
Det syriska observatoriet för mänskliga rättigheter rapporterade att rebellerna hade inlett ett angrepp på regeringsstyrkornas och deras allierades positioner på Latakias norra landsbygd tidigt på måndagen och vid middagstid hade gjort framsteg.
Den brittiska övervakningsgruppen sade också att rebellerna var nära att ta över staden Khirbat al-Naqus, i den strategiskt viktiga Sahl al-Ghab-slätten i nordvästra Hamaprovinsen.
En syrisk militär källa bekräftade attackerna, enligt nyhetsbyrån Reuters.
Latakia är hjärtat av president Bashar al-Assads alawite-sekt, och Sahl al-Ghab ligger strax öster om kustbergen där Assads förfädersby i Qardaha ligger.
Under tiden sade det syriska observatoriet att fyra personer dödades i tunga flyganfall i norra Homsprovinsen.
Tjugotvå civila dödades under helgen i Aleppo, med minst 16 döda till följd av rebellernas granat- och krypskyttseld och de sex andra dog i regeringens flyganfall, enligt gruppen.
Militanter från den grupp som kallas Islamiska staten (IS), som tillsammans med den rivaliserande jihadistgruppen al-Nusra Front är utesluten från upphörandet av fientligheterna, har under tiden beslagtagit mer territorium från rebellgrupper nära den turkiska gränsen norr om Aleppo, vilket tvingar omkring 35.000 civila att fly mot den oppositionshållna staden Azaz.
Medecins Sans Frontieres varnade på måndagen för att situationen nu var kritisk för mer än 100.000 fördrivna människor som var fångade runt Azaz, med aktiva strider bara 4 kilometer bort och gränsen stängd för alla utom de mest allvarliga sjuka syrierna.
Rebeller säger att de har inlett en ny strid i nordvästra Syrien som svar på påstådda vapenvila kränkningar av armén.