Dr Barry Morgan sa att Wales Bill, passerade förra veckan efter en omröstning om godkännande av AMs, var orättvist.
Han tillade att Skottland och Nordirland erbjöds "bättre affärer".
Welsh Sekreterare Alun Cairns har tidigare sagt att det innebar att människor i Wales skulle få mer att säga om "vardagsbeslut i sina liv".
Dr Morgan ska gå i pension efter 14 år som ledare för kyrkan i Wales.
Wales Bill erbjuder sig att utvidga överföringen av befogenheter över skatter, energi, transporter och församlingens egna angelägenheter, men det har gjorts anspråk på att det skulle minska lagar och andra författningar.
Dr Morgan berättade för BBC:s Newyddion9-program: "Devolution i Wales är en fråga om jämlikhet och rättvisa och vi har ännu inte nått den punkten, så långt som Wales är i frågan enligt min mening."
Han frågade om devolutionen behövde gå längre och snabbare och sade: " Naturligtvis. Och jag tror inte att det senaste lagförslaget som antogs är en rättvis uppgörelse.
"Men, å andra sidan, detta är det enda vi kommer att ges för tillfället.
"På 20 år har vi nått en mycket bra punkt. Vi har nu en regering som är ansvarig för ett antal saker i Wales och det är mycket bättre än att ha en walesisk sekreterare och två ministrar som kontrollerar Wales.
"Det är mycket bättre, men det har inte gått så långt som det borde, eftersom Skottland och Nordirland har fått bättre avtal än Wales."
Dr Morgan, som går i pension på tisdagen, har stött många orsaker medan han vid rodret av kyrkan, inklusive mer makt för den walesiska församlingen.
Decentraliseringsuppgörelsen för Wales är mindre rättvis än den som erbjuds Skottland och Nordirland, sade ärkebiskopen av Wales.