Daggers, som nådde League One 2010, behövde seger för att hålla sina små överlevnadshopp vid liv.
Målen från Jamie Cureton och Clevid Dikamona gav dem hopp efter att Jay Simpson sparkade O's i en 2-0 ledning.
Men Armand Gnanduillet sköt i vinnaren för att relegate Dagenham och hålla Orientens hopp levande.
Dagenham nådde Football League för första gången i sin historia 2007, men de återvänder nu till National League under John Still, samma manager som tog klubben från konferensen till League One.
Den Daggers har League Two värsta målskillnad, och har medgett 20 mål mer den här säsongen än de hade på denna punkt förra terminen.
Stills sida har också kämpat i attack, med 40-årige strejker Jamie Cureton nät nio mål, jämfört med de 20 han gjorde när Dagenham slutade 14 i 2014-15 kampanjen.
Boss Still, som återvände för sin tredje trollformel på klubben i december, berättade BBC Radio London på onsdag att han är engagerad i att hjälpa Daggers få befordran från National League nästa säsong.
Victory lämnar Orient två poäng på drift av play-off platser och kommer fyra dagar efter spelare-manager Kevin Nolan togs bort från sin chefsroll.
Leyton Orient interim manager Andy Hessenthaler berättade för BBC Radio London:
Mediauppspelning stöds inte på den här enheten
"För mig att förlora två chefer den här säsongen har varit mycket tuff och jag har funnit det mycket svårt den här veckan.
"Vi var tvungna att vara professionella, vi är här för att göra ett jobb och om jag inte var professionell då skulle jag inte vara trogen mot mig själv.
"Vi är skyldiga fansen det. I slutet av dagen finns det ingen större än fotbollsklubben - fansen är den största delen av fotbollsklubben.
"Vi gjorde det lite nervöst eftersom vi gav bort två slarviga mål, men i slutändan är det vad vi måste göra nu - vi måste vinna spel om vi ska komma in i spel-offs."
Dagensham & Redbridge manager John fortfarande berättade BBC Radio London:
"Jag tror att vi i en halvtimme under första halvlek saknade organisation och disciplin.
"Om du inte har organisation och du inte har disciplinen att spela 90 minuter är resultatet oundvikligt.
"Dagenham genom åren kommer att få stryk, det svarar på att klubben inte har kunnat göra i år."
Dagenham & Redbridge har förvisats från League Two efter att ha förlorat på Leyton Orient och avslutat sin nioåriga vistelse i fotbollsligan.