Avstängningen kom en dag efter Tysklands Lufthansa sade att det skulle avbryta sina tjänster till landet.
Det tyska företaget sa att Venezuela var skyldig det miljoner i biljettintäkter.
Oljerika Venezuela har drabbats hårt av den globala nedgången i oljepriserna och lider av hög inflation och en kronisk brist på basvaror.
Flera flygbolag har sagt att valutakontroller i Venezuela gjorde det omöjligt för flygbolagen att omvandla sina intäkter till dollar och skicka pengarna utomlands.
I ett uttalande sade Latam flygbolag att den skulle avbryta sin verksamhet till Caracas flygplats "tillfälligt och under en obestämd tid".
Man sade att flygningarna på Sao Paulo till Caracas-rutten skulle sluta först, inom några dagar, och att de övriga rutterna till Caracas från Lima och Santiago skulle stoppas i slutet av juli.
Strikta valutakontroller infördes först i Venezuela 2003 av den framlidne presidenten Hugo Chavez.
Begränsningarna skärptes ytterligare för två år sedan, vilket tvingade flera flygbolag att minska sin verksamhet i landet när de kämpade för att repatriera miljarder dollar i intäkter som hölls i den lokala valutan - bolivar.
En del flygbolag kräver nu att passagerarna betalar sina biljettpriser i dollar.
Venezuelas regering säger att den använder sina valutareserver - som nu är knappa - för att betala för viktiga saker som läkemedel och industrimaskiner.
Nyligen Coca-Cola sade att det skulle stoppa produktionen av några av sina läskedrycker på grund av en brist på socker medan däck och gummiprodukter företaget Bridgestone också avslutade sin mer än 60-åriga relation med landet.
Det största flygbolaget i Latinamerika, Latam, säger att det ställer in sina flygningar till Venezuela på grund av den försämrade ekonomiska situationen.