De fick namnet Robert Roche, 36 år, från Hove, Sussex, en pojke som var tre år och en flicka som var 18 månader.
De gav sig av från sitt hem klockan 09:00 för att gå till en daghem i närheten av Holland Road, men kom inte fram.
Polisen ringdes klockan 17:30 när familjemedlemmarna insåg att de inte hade återvänt hem.
Roche beskrivs som vit, 5ft 10in (1,78m), storslagen, med mörkt hår.
Hans barn är treåriga Joey och 18 månader gamla Betsy, som var i en mycket distinkt svart "Bugaboo åsnevagn" buggy med en rosa huva. Det finns också ett steg och en "saddle" vid handtaget.
Det Insp Mick Jones från Sussex Police sade: "Vi söker i området och är angelägna om att höra från alla som har sett Robert och hans barn.
"Om du ser dem eller vet var de kan vara, vänligen meddela oss direkt på 101 eller 999, citera serie 1053 av 14/08.
"Vi ber också Robert att komma i kontakt med oss så att vi kan ordna så att vi kan träffas och bekräfta att han och barnen mår bra.
"Vi behandlar inte försvinnandet som misstänkt i detta skede men det har inte hänt tidigare och vi är naturligtvis mycket oroade för Robert och särskilt för hans barn."
Polisen och familjen bryr sig om en mans och hans två små barn som inte har setts sedan måndagsmorgonen.