Carr dog i Los Angeles efter komplikationer från en sällsynt form av demens, sade hennes representant.
I sin roll i 1965 års film framförde hon låten Sexton Going on Seventeen.
Efter att ha lämnat filmindustrin drev Carr en inredningsfirma i Kalifornien.
Hennes mor hade ordnat så att hon kunde provspela för rollen, även om hon inte hade haft några sång - eller skådespelarlektioner.
Rodgers och Hammerstein's The Sound of Music var en massiv hit, på den tiden överträffar borta med vinden som den högsta-brussing film genom tiderna.
Carr skrev senare två böcker om sin erfarenhet - Forever Liesl och Letters to Liesl - och medverkade ofta vid evenemang som högtidlighöll filmen.
Hennes enda viktiga roll var Stephen Sondheims tv-musikal Evening Primrose.
Många fans av The Sound of Music tog sig till Twitter för att posta sina minnen och klippa upp delar av hennes föreställning.
Kym Karath, som spelade Gretl i filmen, twittrade: "Hon har varit som en syster genom hela mitt liv."
Det verkliga livet Liesl, Agathe von Trapp, den äldsta dottern till den österrikiska familjen som inspirerade filmen, dog 97 år 2010.
Amerikansk skådespelerska Charmian Carr, som spelade den äldsta von Trapp dottern Liesl i filmen The Sound of Music, har dött 73 år.