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  單國璽於1923年12月2日在中華民國直隸省濮陽縣(今為河南省濮陽市濮陽縣)出生,十幾歲時一次疑似中暑造成的突然身體不適,讓他感覺到「靈魂離開了身體」,也就是瀕死經驗,發燒不退許久,這時候自以為不行了,告訴母親自己想當神父,雖然母親痛心但也同意了,「當神父雖然讓母親失去了一個兒子,但天父利用了我。」  因國共內戰國民黨失利,隨耶穌會撤退。輾轉從北京跑到上海、澳門、香港,最後在馬尼拉就讀。23歲時加入耶穌會,1955年在菲律賓碧瑤晉鐸,1963年來到臺灣,曾先後擔任耶穌會彰化靜山文學院院長、臺北縣徐匯中學(今新北市私立徐匯高階中學)校長、光啟社社長等職,精通八國語言。  1980年,單國璽由聖座任命為天主教花蓮教區主教,1991年6月改任天主教高雄教區主教,除了從1987年起擔任臺灣地區主教團主席長達21年外,並且在1992年—1993年和1999年—2008年兩次擔任輔仁大學董事長。單國璽在67歲(1990年)起三度以書面方式及一次口頭方式,向教宗若望保祿二世請辭教區牧職,但教宗期望他繼續為教會服務而未獲準。  單國璽離家三十年,曾在1980年被任命為花蓮教區主教之前,請求教廷先別公佈,要返回中國大陸故鄉探望兩老,回家後才知道也是天主教徒的父母,已在文化大革命時被批鬥身亡,他跪地痛哭,之後就再無機會回老家。

  單國璽小時候,經歷過日軍盧溝橋事變的那段時間。小學的記憶仍存在著,永遠忘不了那段。  自己小學校長隆其化,就是一位外國神父。德裔匈牙利人。擁有博士學位。中日戰爭前期,日軍攻進城時,很多老弱婦孺,就是難民。躲在教會裡面。他挺著胸膛,不怕日本人的刺刀,喊著:「Fine, beat, beat, only women and children. No soldiers. Beat.」(好,來打我吧,裡面只有女人小孩。打啊)隨後一名日本兵隊長會一點德文,與神父溝通後瞭解其狀況。照著神父說的探勘過教會後,命令日本兵站崗三天三夜不得離開。「寧死也不讓開,他不怕犧牲自己性命,我很想當像他那種的神父。」而個人志願從醫生轉變成水利工程師,最後變成神父。甚至18歲那年因父母為其訂婚,他絕食抗議也在所不惜。隆神父對其影響由此可見。

  單國璽從小開始共有三個志願。

  

  其在徐匯中學為第二任校長,接手朱天健神父的棒子。五十歲不到的他,曾在«空虛自己»一書表示,感覺到有些老師和學生對他有隔離感。 前任朱校長是一個喜好和同學嘻嘻哈哈的一個人。甚至打籃球,踢足球。自己性格拘謹內向,表情嚴肅,當然無法受到學生老師歡迎。 兩人皆為菲律賓碧瑤神學院學生,雖然都一樣關心學生,但方法並不相同。 單國璽是將學生帶去校長室問話,但朱校長則是隨時隨地都在關心學生。 資深老師評論,他理所當然的是「好人好事代表」。但爾後在1976年真的獲頒。 單國璽一到徐匯,發現許多學生都以考上建國中學為目標。但他自己反思,為什麼自己辛辛苦苦培育的學生要去考其他學校。好似能早點拿取國立大學保證書。 於是單國璽任內,二月掌校,四月頒佈直升辦法。  當年初三應屆畢業生,共有三十九位達到直升資格。而三十四位原封不動選擇了徐匯高中部。最大的原因是單國璽親手創立的。也是第一屆。李萬益,第一屆校友表示「單神父曾多次提到我們猶如他的長子。」 因徐匯的直升辦法奏效,在單國璽任內的五年四個月,升學成績是最好的一段。高雄的道明,臺中的曉明衛道,臺北光仁崇光等天主教校紛紛仿效。

  這一切看似美好,然而前頭的一年六個月卻是難熬,因為在歷史上他不具備正式的校長資格,理由是臺灣省政府教育廳遲遲不核准其校長資格。 單在其回憶錄表示,他的校長資格案呈報給省教育廳,卻遲遲一點兒音訊都沒有,半年過去,有人告訴他,要當校長必須要有國民黨的證,也就是入黨。 但單迴應,自己是天主教神職人員,他屬於天主,校長大可以不當,但絕不加入任何政黨。國民黨看其無法勸成,又過了半年他的校長教育資格才批准下來。

  九年國民義務的第四年,國民黨政府開始廣設初中,令徐匯中學措手不及。甚至將歪腦筋動到私立學校,把私中改成代用國中計劃(意思是收為國有,並切斷財團掌校權)正式展開。  單國璽當時擔任天主教中小學聯誼會會長,會同幾位校長去教育部陳情。當時教育部部長蔣彥士堅持「國家既定政策,不能改變」。眼看此路不通,單國璽找來許多立法委員,控訴政府違憲、變相沒收私校。隨後單國璽又告訴立委,「全世界自由民主的國家都獎勵私人企業興學,只有獨裁和一黨專政的國家會沒收私人教育事業」。因此救回既存私校。

  由於單國璽為神職人員,離開徐匯中學後,理所當然需前往天主教電視臺執行耶穌會指派的工作。2012年8月27日,單國璽的學生、前華視副總經理朱立熙說,國民黨因勸單失利,擔心光啟文教視聽節目服務社製播「反動」節目蠱惑人心,於是動員「文工會」(管媒體)與「社工會」(管宗教)雙管齊下,要讓光啟社動彈不得;單神父後來做了一個重大決斷,把訊號發射裝置捐給政府,光啟社成為「純製作」的媒體,成了現今只有報社和書籍、卻沒有任何媒體的原形;而華視部分財產其實就是「靠劫收天主教的資產而來的」。  民國六十五年的單國璽就任時,很虛心,說他什麼都不懂;對同仁處處謙虛,他說他是搞教育的。為了更瞭解媒體運作事物,他遠赴英國BBC,授受為期三個月的「傳播事業領導人」研習。曾被批評「你是神職人員,卻不積極傳教」,他則回覆「真正的基督徒,不是在嘴上說怎樣的愛人,或為社會做什麼善事,而是以實際行動和工作態度,活出基督的精神,別人就知道你的信仰,是無價之寶。」在新大樓落成前,因為等不及資金,於是邊做邊等資金。政府有位官員看到了,就問了資金從何而來,又不是營利事業體。「雖然資金缺乏,但我們擁有豐富的資源。」官員聽不明白,於是再次詢問。他又答「本社百名的專職工作同仁,他們的專業能力和勤勞合作的工作精神,就是最大的資源,這是不可以用金錢來衛衡量的。」而新大樓由徐匯校友、也是單國璽的愛徒、前高鐵董事長歐晉德監製。  光啟社在單國璽任內製作了侯麗芳主持的臺視綜藝節目《和你在一起》、監製的單元劇《難忘的故事》。

  臺北聖家堂院長饒志成神父說:那天,教廷打電話來,要求其Paul Shan Kuo Hsi當主教。其實單國璽沒有任何牧鄰經驗(意思是工作經驗4),行政經驗,他沒有阿。但是教宗回信「You can learn.」(你可以學著當主教)  1998年1月18日,聖座宣佈擢升單國璽為樞機,同年2月21日於梵蒂岡接受教宗晉封,成為第一位以臺灣主教身份擔任樞機者,領聖基所恭聖殿司鐸銜;在此之前只有南京總主教於斌在來臺後升任樞機。擔任高雄主教時,積極籌劃於高雄市杉林區建設結合會展、福傳與社福功能的真福山社福園區。2006年1月5日,聖座公佈教宗本篤十六世批准83歲的單國璽退休,卸下教區主教職務。

  在花蓮擔任主教十年了,單國璽自述:公務人員最晚六十五歲退休。我那個時候給教宗若望保祿寫信,我能夠想到的,為教會,為傳福音,幫助教友什麼的我都做了。讓我繼續下去只能守成了。讓年輕一點的來接我的工作。趁我現在還能爬山下海,還能走的動,讓我直接跟這些原住民一起生活。花蓮臺東還有蘭嶼。附近教友都是原住民。各方面都很落後,神父每個月才去幾天,也沒神父住在那邊。那時候沒有e-mail,沒有傳真。就送電報來說,你還沒到退休年齡(天主教神職人員需滿七十五歲)。直到他去世,我三次的書面報告都沒有辦法成功。

  單國璽在72歲時(1995年)罹患攝護腺炎二期,2006年8月被發現罹患肺腺癌第4期,受臺灣各界關注。外界得知單國璽罹癌後,曾希望為他祈禱恢復健康,他總是婉拒,「請不要用祈禱勉強天主顯奇蹟,讓我突然病癒,這樣破壞了天主對我生命的計劃!我唯一的希望是完全承行天主旨意,或生或死都完全奉獻!」2008年單國璽曾在法鼓山臺北安和分院與聖嚴法師對談,並由聯合報整理出書。強調自己很渺小,死後不希望世人記得他,但盼記住他用生命為信仰做見證。 單在會曾經表示以下看法: 單國璽-聖嚴法師對談 拍攝生命關懷影片入境:辭世前的一個月,應新北市長朱立倫和李雪蓉衛生局長之邀拍攝防治自殺影片。分別各邀請證嚴上人,果東方丈,靈糧堂主祕等人。單國璽影片中表示「生命是非常寶貴的,是上天賜給我們的禮物。若遇到任何困難,不要把它當成絆腳石,要當成墊腳石,千萬不能怕困難」現在看來十分懷念。  在休養一年後,2007年11月起,單國璽進行走遍全臺灣7個教區的「生命告別之旅─人生思維巡迴講座」,透過與各界人士對談的方式,向社會大眾講述出單樞機自身一路走來的信仰軌跡。2009年,因致力於世界和平及族群和諧,並以自身病痛轉化為鼓勵人心的力量,獲頒第五屆總統文化獎「和平獎」。  2011年5月13日,於天主教失智老人基金會為失智老人舉辦的慈善募款餐會上,單樞機使用28年的公事包以新臺幣200萬元拍出。6月,單國璽原訂返鄉探親,但其臺胞證未獲中國官方籤準而未能成行。2012年,繼宋美齡之後,單國璽成為輔仁大學第2位榮譽董事長。

  單國璽一生並沒有所謂的財產。神職人員必須是清白,不貪不賭不喝酒不吸菸。吃飯睡覺洗臉都是在耶穌會,就像是個共產組織的團體,自己母親也無法常見。單國璽曾說,癌症是一個小天使,時時提醒我時間快到了。讓我更瞭解生命,珍惜生命。希望大家能好好了解怎麼度過餘生。我的告別之旅,即我的命交託給醫生,要電療,化療,開刀,吃藥都可以。我把你們的囑咐當作天主說的,但我調養還是會自己來。死了以後,我把遺體交給大地。當有機肥料好了。死了的葬服和遺囑都準備好了。自己的證道大會(等同佛教的法會)都準備好了。我不願別人歌功頌德,到處是讚揚。我還能求大家原諒我,工作的缺失,做人的缺失。我的財產是信仰。天主的大愛,我不願意把它埋在地底下。我希望能和你們分享。我的朋友,我的聽眾,希望你們接受這個愛的種子。沒有死亡就沒有光明。這是生命的過程。這是新生命的開始。不要像是沒有信仰的人,面對死亡就像一個無底的深淵,好像過了隧道後,在那裡沒有光明沒有希望沒有生命,完全滅絕了。所有社會不正義的問題,戰爭的問題,罪惡的問題,人心裡面有愛,就能享受天堂的祝福。若你心裡充滿仇恨,那隻會充滿報復,就是地獄。希望這個種子能灑滿臺灣,發芽茁壯。

  2012年5月,單國璽的醫療團隊發現癌細胞已經轉移到腦部及骨骼,8月20日再度因為肺炎住院。8月22日上午還親自主持彌撒,但晚間病情突然惡化,當天下午6時42分(臺灣時間)因急性肺炎引發器官衰竭,病逝於新店耕莘醫院,享壽89歲。  單國璽逝世隔日(8月23日),高雄教區劉振忠總主教率員將單國璽移靈到高雄,並在當日下午舉辦追思彌撒,由臺北總教區洪山川總主教主祭、教廷駐臺代表陸思道蒙席、臺北總教區榮休總主教狄剛等神職人員共祭。同時,輔仁大學網站將首頁、各主要網頁改為黑白(至新學期開學),以資悼念。臺灣天主教會於9月1日在高雄市道明中學舉行單國璽的殯葬彌撒,隨即於當日安葬於高雄市小港區天主教高鬆墓園(原計劃安葬於真福山社福園區,但因法令不允許而作罷),喪禮舉行前亦在臺北總主教公署及高雄主教座堂放置靈位以供信徒和民眾憑弔。  逝世後,教宗本篤十六世電唁表示悲痛,梵蒂岡媒體讚譽他是「臺灣宗教界對話的領袖」、「亞洲的基督見證人」,中華民國總統馬英九譽其為「全民典範」。

  

  單國璽曾鑽研領導學,譯有英國作家道格拉斯·海德所著的《獻身與領導》一書,由耶穌會所屬的光啟出版社出版。

  1967年,單國璽任徐匯中學校長,在聖心女中畢業典禮上演講時,說出「犧牲享受,享受犧牲」,當時在臺下的時任行政院長蔣經國相當讚賞。在三天後的行政院院會中,蔣經國以這句話來勉勵公務員,成為名言。  任輔仁大學董事長期間,感嘆輔仁而言「輔仁大學什麼都不缺,就是缺了一間自己的醫院。」,遂進行輔仁大學醫學院設定工作。而輔仁大學附設醫院則訂於2017年完工。

  

  2012年,中華民國總統馬英九頒佈單國璽樞機之褒揚令(華總褒字第1117號),其原文為:
單國璽樞機(英語:S.J.]],1923年-12月2日-2012年-8月22日),天主教會樞機,耶穌會會士,河北濮陽人;曾任天主教花蓮主教、高雄主教與新北徐匯中學校長、光啟社社長、輔仁大學董事長,也是輔仁大學榮譽博士。單國璽是第一位臺灣教區獲教宗冊封為樞機主教者,單國璽也是繼田耕莘、于斌後第三位中華民國籍樞機,為華人第六位獲得此榮銜者。