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  早年出繼長房伯父阮以鼎為嗣子,後迴歸二房本家。父阮以巽篤信佛法,此或與阮大鋮日後學佛有關。萬曆三十一年(1603年)舉人、四十四年(1616年)進士,天啟年間官給事中,因與左光斗同鄉,兩人本有交情,因此阮大鋮起初偏向東林黨。《東林點將錄》更擬之為《水滸傳》中的「沒遮攔」穆弘。後因東林黨趙南星等人阻礙他升官,遂轉而依附魏忠賢,造《百官圖》攻擊東林黨人。天啟四年(1624年)阮大鋮彈劾汪文言、左光斗,起初魏忠賢不知情,氣怒阮大鋮過於躁進,後魏忠賢興起「汪文言獄」,東林黨六君子被捕。後來左光斗、楊漣等人冤死獄中,阮大鋮實已身在鄉里,並未參與此事,但他卻自詡:“我坐而運籌,能殺人於千里。”因此鄉里皆言閹黨之惡行皆出自阮大鋮。

  崇禎二年(1629年),御史毛羽健彈劾大鋮為閹黨之人而罷官,因名列逆案,終崇禎一朝不再被啟用。罷官閒居,阮大鋮開始創作文學作品。崇禎八年(1635年),農民起義軍迫近桐城。大鋮避居南京,廣召勇士,當時復社中名士顧杲、楊廷樞、黃宗羲等憎惡其為人,作《留都防亂公揭》驅之,曰:“其惡愈甚,其焰愈張,歌兒舞女充溢後庭,廣廈高軒照耀街衢,日與南北在案諸逆交通不絕,恐嚇多端。”崇禎十一年,阮大鋮在金陵倡立群社以圖拉攏名流。

  南明弘光朝立,由於朝中無人知兵,經馬士英推薦,官至兵部尚書,編《蝗蝻錄》,據《留都防亂公揭》欲捕殺黃宗羲等人。弘光元年四月初八,以結黨亂政為由逼雷演祚自盡。  清兵攻陷南京,阮大鋮由太平府逃往朱大典在浙江金華的軍營。朱大典兵糧充足,更有意要將軍務交由阮大鋮處裡。軍中譁然,即以公檄聲討其罪名,逐之出境。後隨方國安降清。

  隨清軍攻仙霞關(今屬浙江),在五通嶺上突然頭面腫脹,貝勒勸他留下養病,阮大鋮卻反駁說自身無病,認為此言是東林、復社之徒所造,要耿獻忠不可聽信。到仙霞關下,阮大鋮下馬步行,且言“筋力百倍於汝後生也”,表示自己無病。不久“馬拋路口,身踞石坐”,僵仆石上死。時天氣炎熱,屍體潰爛,清軍草草收殮,不知埋在何處。

  女兒阮麗珍有“江南才女”之譽。

  阮大鋮品格卑劣,人惡其行穢,然頗有才華,善詩詞。其詩摹仿陶淵明,錢鍾書批評他「著痕跡而落言詮」。降清之際,“諸公因聞其有《春燈謎》、《燕子箋》諸劇,問能自度曲否?即起執板頓足而唱,以侑諸公酒。諸公北人,不省吳音,乃改唱弋陽腔,(諸公)始點頭稱善,皆嘆曰:‘阮公真才子也!’”。作傳奇戲曲有《春燈謎》、《燕子箋》、《雙金榜》、《牟尼合》、《忠孝環》、《桃花笑》、《井中盟》、《獅子賺》、《賜恩環》、《老門生》等十種。詩文有《詠懷堂全集》。
阮大鋮(1587年-1646年),字集之,號圓海,又號百子山樵、石巢居士,直隸桐城縣(今樅陽)阮家享堂人,祖籍陝西長安(今西安市),徙懷寧,明末政治人物、戲曲家,萬曆丙辰進士,弘光朝官至兵部尚書。清軍南下,阮大鋮降,領軍攻浙江時暴卒。