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  阿方索王子是兩西西里國王費迪南多二世與第二任妻子奧地利-特申的瑪麗亞·特蕾西亞·伊莎貝拉女大公的第三子,也是費迪南多二世的第四個兒子,1841年3月28日生於卡塞塔。他是兩西西里末代國王弗朗切斯科二世的異母弟,出生時被封為卡塞塔伯爵,是兩西西里王位的第四順位繼承人。1844年,三兄卡斯特羅喬萬尼伯爵阿爾貝託去世,他成為王位第三順位繼承人。  1859年父親費迪南多二世去世,他的長兄弗朗切斯科成為新任兩西西里國王,次兄路易吉王子成為假定繼承人。他是兩西西里王位的第二順位繼承人。1860年底,加里波第入侵兩西西里王國,他與兄弟們一起來到加埃塔避難。然而次年2月,加埃塔失守,兩西西里王國滅亡,阿方索於2月14日被迫離開加埃塔開始流亡生活。  阿方索與母親暫居羅馬,後移居法國戛納。1886年,次兄路易吉去世,由於弗朗切斯科二世與路易吉皆沒有男嗣,阿方索成為弗朗切斯科二世的繼承人,並在1894年弗朗切斯科二世去世後成為波旁-兩西西里王室家族族長,兩西西里王位繼承人。若兩西西里王國繼續存在,他將成為兩西西里國王阿方索一世。  流亡中的阿方索爭取兩西西里王國的復辟,並得到了一些左翼組織的支援。他參與了西班牙的卡洛斯戰爭,是北方部隊的統帥。  阿方索於1934年5月26日在戛納去世,終年93歲。其長子費迪南多·皮奧繼承其為波旁-兩西西里王室家族族長。

  1868年6月8日,阿方索在羅馬與堂妹波旁-兩西西里的安東妮艾塔(全名:瑪麗亞·安東妮艾塔·朱塞品娜·利奧波丁娜,Maria Antonietta Giuseppina Leopoldina,1851年3月16日—1938年9月12日)結婚。安東妮艾塔是阿方索的七叔特拉帕尼伯爵弗朗切斯科·迪·保拉的長女。阿方索與安東妮艾塔有八子四女:

  阿方索的三代祖輩詳見下表:
阿方索·瑪利亞·朱塞佩·阿爾貝託(Alfonso Maria Giuseppe Alberto,1841年-3月28日-1934年-5月26日),兩西西里王國王子,封卡塞塔伯爵,1894年起為波旁-兩西西里王室家族族長。