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  1764年,丹麥王室開始和英國王室討論英國公主和丹麥王儲的婚事。雙方原本屬意卡羅琳的人姐姐路易絲·安妮公主,但是後者身體虛弱,因此卡羅琳最後在1765年1月和丹麥王儲訂婚。1766年11月,卡羅琳和已登基為王的克里斯蒂安七世結婚。  她自由自在的性格和行事方式和嚴肅的丹麥宮廷格格不入。神情怪異的克里斯蒂安七世對她很冷淡,也不急和她行房。經過老師的提點後,克里斯蒂安七世終於和卡羅琳行房。她在1767年1月28日誕下兒子。  1769年,歐遊回國的克里斯蒂安國王帶來他的新御醫約翰·弗里德里希·施特林澤。施特林澤能在國王精神不穩的時候安撫他,使國王和官員們都很信任他。施特林澤也鼓勵國王好好對待卡羅琳,因此國王在1769年7月為卡羅琳舉行了隆重的生日派對。自此,卡羅琳開始信任並親近施特林澤。1770年春天,卡羅琳已和施特林澤成為情人並一起打理丹麥的政務。1771年7月,她誕下一名女兒。雖然國王公開承認自己為小公主的父親,但不少人認為公主的生父是施特林澤。  1772年,在王太后尤利安娜·瑪麗亞的操縱下,施特林澤被逮捕處決;國王被逼和妻子離婚,卡羅琳被流放到策勒。三年後,她因猩紅熱病逝。
卡羅琳·瑪蒂爾達(,1751年-7月22日-1775年-5月10日)是丹麥王后和大不列顛王國公主。她的丈夫是丹麥國王克里斯蒂安七世。