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  卡洛斯是兩西西里王位繼承人,卡塞塔伯爵阿方索的曾孫。是阿方索的次子卡洛親王的孫子。由於卡洛斯的祖父於1900年12月14日放棄自己和子女的兩西西里王位繼承權,1901年2月7日被西班牙國王阿方索十二世封為西班牙王子,稱西班牙王子卡洛斯·坦克雷多·德·波旁-兩西西里,2月14日與阿方索十二世的長女阿斯圖里亞斯女親王瑪麗亞·德·拉斯·梅賽德斯結婚,有二子一女;卡洛斯的父親就是其長子。 1960年,蘭尼埃裡的長兄波旁-兩西西里王室家族族長費迪南多·皮奧去世。由於次兄卡洛於1900年放棄自己和後代對兩西西里王位的繼承權,成為西班牙王子;三兄早夭;四兄早逝且沒有子嗣,蘭尼埃裡成為波旁-兩西西里王室家族族長。若兩西西里王國繼續存在,他將成為兩西西里國王蘭尼埃裡一世 。 蘭尼埃裡的宣稱得到了大部分歐洲王室和大部分親屬的認可,但西班牙王室卻主張西班牙王子卡洛斯之父阿方索·德·波旁-兩西西里為波旁-兩西西里王室家族族長。於是兩西西里的王位繼承分為那不勒斯支系(或稱卡斯特羅支系)和西班牙支系(或稱卡拉布里亞支系)。卡洛斯便出自此支系。

  1965年,卡洛斯與巴黎伯爵亨利之女安妮公主(1938年-)結婚,兩人是1962年在希臘雅典出席西班牙國王胡安·卡洛斯與索菲亞王后的婚禮時認識的。婚後有一子四女:
卡洛斯·瑪利亞·阿方索·馬塞爾(,1938年-1月16日-2015年-10月5日),出生在瑞士洛桑。兩西西里王子,西班牙王子,卡拉布里亞公爵、波旁-兩西西里王室西班牙系家族族長。