Nel 1805 lasciò Vienna con l'amico e collega Johann Gaspar Spurzheim e intraprese un tour nelle principali università tedesche, spostandosi anche in Danimarca, Paesi Bassi, Svizzera e Francia, suscitando ulteriore interesse da parte della gente comune e perplessità da parte della comunità scientifica, che infatti diede inizio a numerosi dibattiti e a grandi critiche. Secondo molti suoi contemporanei, le ricerche che Gall aveva compiuto in ambito anatomico e neurofisiologico erano molto superficiali; egli infatti aveva descritto due diversi tipi di nervi: quelli che partivano dal cervello e quelli che arrivavano ad esso dalla periferia, cioè i nervi sensitivi e motori. Per fare ciò sfruttò l'esperimento della piuma: toccando l'occhio con una piuma si crea una sensazione che viene poi trasmessa al cervello, dove viene elaborata; questo è il principio dell'impulso nervoso. Secondo Gall esso nel cervello attraversa diverse zone intermedie per poi ritornare al punto di partenza, dunque all'occhio: l'effetto è quello della chiusura della palpebra. Probabilmente Gall non fu creduto perché ebbe la pretesa di descrivere un sistema così complesso come quello del cervello, basandosi su pochissimi elementi; a distanza di molti anni tutte le critiche e le accuse contro Gall possono essere ritenute infondate, anche perché lo studio che fece sui nervi, benché forse approssimativo, risultava in buona parte veritiero. Nel 1807, all'apice della fama, decise di stabilirsi a Parigi e aprire uno studio medico, pur continuando nella diffusione delle sue teorie; il periodo parigino sembrò essere positivo anche perché molti suoi colleghi, tra cui Jean-Nicolas Corvisart e Demangeon, lo sollecitarono a rimanere e fecero in modo che si creasse una ricca clientela tra letterati e altri uomini illustri. In questo periodo pubblicò la maggior parte delle sue opere: "Introduction au cours de physiologie du cerveau" (1808), "Recherches sur le système nerveux en général, et sur celui du cerveau en particulier" (1809), i primi due volumi di "Anatomie et physiologie du système nerveux en general, et du cerveau en paiticulier, avec des observations sur la possibilite de reconnautre plusieurs dispositions intellectuelles et morales de l'homme el des animaux par la configuration de leurs têtes" (1810, insieme a Spurzheim). Nel 1811 scrisse un trattato intitolato "Des dispositions innées de l'aime et de l'esprit" per difendersi dalle accuse di ateismo spinoziano.