Nonostante qualche problema di gestione e convivenza con i padri Gerolomini (ai quali, in qualità di custodi dell'omonima chiesa, il Comune aveva concesso l'uso di una sola parte del Convento), l'ospedale acquistò nel tempo sempre maggiore fama e migliore competenza in ambito pediatrico tanto da essere considerato, all'inizio del Novecento, uno dei più efficienti e qualificati ospedali d'Italia. Nel 1903, scomparve la duchessa Arabella Salviati fondatrice dell'ospedale, ma ciò non determinò alcun momento di pausa nella crescita del nosocomio, ma anzi costituì uno stimolo maggiore per la carità privata di nuovi benefattori. Grazie ad una sottoscrizione pubblica indetta dal Comune, furono raccolti nuovi fondi destinati all'ampliamento dell'ospedale e alla costruzione di tre nuovi padiglioni per i degenti affetti da malattie infettive che furono completati tra il 1908 e il 1909.