Nel 2010 ha avuto un ritorno della malattia (IV stadio di glioblastoma ai lobi frontali) e quasi inoperabile, e l'anno seguente è stato sottoposto ad un intervento chirurgico sperimentale alla zona colpita, seguito da una nuova radioterapia con alcuni metodi innovativi (come l'impianto di piccole sorgenti radioattive nella zona del cervello colpito) e da alcune cure, anch'esse sperimentali, basate sull'immunoterapia dei tumori (in particolare una sorta di "vaccino" integrando i globuli bianchi con le cellule cancerose). Dopo un lieve miglioramento, nel 2011 il tumore ha cominciato però a crescere di nuovo e il ricercatore è deceduto mentre si trovava nella casa di famiglia a Fécamp; dopo il trasferimento in ospedale a seguito di un aggravamento improvviso, è morto all'età di 50 anni dopo tre giorni di coma, secondo quanto dichiarato dai fratelli (Franklin, Émile ed Edouard) e dagli altri familiari. Servan-Schreiber aveva tre figli: Alexander detto "Sacha" (dalla prima moglie Olga Tereshko, nel suo libro "Anticancro" chiamata Anna), nato nel 1995, Charlie e Anna (dalla seconda moglie, Gwenaëlle Briseul).