Figlio di un pastore della Chiesa Riformata, dal 1878 al 1882 Simond fu assistente di Scienze mediche e biologiche presso la Facoltà di Medicina e Farmacia di Bordeaux dove iniziò la sua formazione medica. Dal 1882 al 1886 fu direttore di un lebbrosario vicino a Saint-Laurent-du-Maroni, nella Guyana francese, dove contrasse una forma attenuata di febbre gialla. Ritornato a Bordeaux nel 1886, l'anno successivo ricevette il dottorato in medicina con una tesi sulla lebbra.