Cantoni trovò lavoro alla scuola di medicina dell'Università del Michigan dove rimase fino al 1945, anno in cui diventò professore di farmacologia al Long Island College of Medicine. Nel 1948 si trasferí all'American Cancer Society, e dopo due anni si trasferì nuovamente, questa volta alla Western Reserve University. Nel 1954 fondò il laboratorio di Farmacologia Cellulare del National Institute of Mental Health, dove rimase come direttore fino al suo pensionamento, nel 1994. Nel 1983 divenne membro dell'Accademia americana di Scienze.