Oltre alla medicina, Vallés fu un grande umanista e scrittore. I suoi ultimi anni furono trascorsi presso il Monastero dell'Escorial, dove creò un farmaco per le piante naturali. Morì a Burgos ed è sepolto nella cappella del "Colegio Mayor de San Ildefonso" a Alcalá de Henares. È stato commemorato dai noti botanici spagnoli, Ruiz e Pavón, dandogli il suo a un arbusto sudamericano il suo nome nel 1794.