I numerosi interessi di Charles Richet lo portarono anche, nel corso della sua vita, a sondare gli estremi confini della scienza, dedicandosi fin dalla giovinezza alla ricerca psichica. Incurante degli avvertimenti del padre, da giovane medico si applicò agli studi dell'ipnotismo e pubblicò un lavoro sul sonnambulismo, frutto di esperimenti condotti intorno al 1870, durante gli anni del tirocinio. Nel 1884 pubblicò "La Suggestion Mentale et le Calcul des Probabilités", uno studio sperimentale sulla suggestione (la telepatia) nel quale, ancorandosi all'oggettività della matematica, Richet affermò di aver ottenuto prove favorevoli dell'esistenza della suggestione mentale, a suo avviso un meccanismo inconscio ma ancora inspiegabile dalla scienza del suo tempo. Agli inizi del 1880 partecipò a Parigi con amici russi e italiani, a sedute sperimentali con Eusapia Palladino, presunta "medium" italiana, molto celebre durante i suoi anni di attività; inoltre, per divulgare e sostenere la ricerca psichica in patria, nel 1891 fondò "Le Annales des Sciences Psychiques", importante giornale di ricerca psichica dalla marcata tendenza sperimentale e, l'anno dopo, partecipò a Milano a diciassette sedute spiritiche, sempre con la Palladino . Come riconoscimento per i suoi contributi alla disciplina, nel 1919 fu nominato Presidente onorario dell'"Institut Métapsychique International" di Parigi, divenendone Presidente dal '30 al '35, mentre nel 1905 occupò il ruolo di Presidente della "Society for Psychical Research", presso la quale tenne conferenze sulla telepatia. Fu proprio nel discorso presidenziale del 1905 che coniò e utilizzò il termine metapsichica – intendendo così situare i fenomeni paranormali nel campo di una psicologia allargata e oltrepassante i limiti dell'intelligenza umana – divenuto poi di uso comune nel mondo occidentale. Nel 1922 Richet stampò il corposo "Traité de Mé-tapsychique", un volume di oltre 800 pagine che fu scritto con l'intento di farne un vero e proprio manuale scientifico. Chiaramente, mancando alla metapsichica quegli elementi che fanno di una disciplina una scienza consolidata, l'impresa era destinata al fallimento sin dal principio, ma se non altro Richet volle attirare l'attenzione dei colleghi scienziati sulla considerevole mole di osservazioni che si andavano da tempo registrando e che necessitavano di studi più sistematici.