A Barcellona ebbe modo di apprendere la lingua araba ed ebraica (suo maestro di ebraico fu il domenicano Raimondo Martí) e di allargare i suoi studi, interessandosi sempre di più alla religione e alla politica. Nel 1286 Arnaldo già insegnava nello "Studium" di Barcellona e nello stesso periodo scriveva diverse opere a sfondo escatologico.