Nel 1906, Pelletier divenne segretaria de "La Solidarité des femmes" (solidarietà delle donne) facendola diventare l'organizzazione femminista più radicale dell'epoca. Sostenne l'aborto e l'amore lesbico; nel 1908 rappresentò il gruppo durante le manifestazioni di Hyde Park per il suffragio femminile e fondò anche una pubblicazione sul tema, dal titolo "La suffragiste". Fu impegnata come attivista fin da adolescente in gruppi anarchici e in seguito militò nell'attivismo socialista fece parte del partito socialista francese, seguendolo nel consiglio nazionale fino alla Prima guerra mondiale e rappresentandolo in diversi congressi nazionali, fino a diventare membro dell'esecutivo nel 1910.