Sempre a Barcellona entrò a contatto con il Café Pelayo, un caffè dove si riunivano gli intellettuali del tempo, soprattutto professori universitari, per discutere e tenere tertulie. Qui conobbe Victorino Garcia de la Cruz che diventò poi un suo grande amico e che Cajal stesso definì come "uno dei commensali più piacevoli" lì incontrati. I due sostenevano spesso idee differenti ma avevano molte cose in comune come il culto dell'arte e della fotografia.