Bayliss, in collaborazione con Ernest Henry Starling, scoprì l'ormone peptide secretina e la peristalsi dell'intestino. Scoprì inoltre nel 1902 l'effetto Bayliss che da lui stesso prende il nome. Fu coinvolto nel caso del cane marrone, vincendo la causa per diffamazione condotta contro Stephen Coleridge che lo aveva accusato di ricorrere in modo illegale alla pratica della vivisezione per i suoi studi.