Nel 1949 si recò a Magonza, per studiare medicina presso l'università della città. Durante gli anni di studio fece conoscenza con una donna sopravvissuta ai campi di concentramento nazisti, che aveva deciso di dedicare la propria vita a predicare amore e perdono. Quell'incontro, e la lettura del libro "Il Signore", del teologo Romano Guardini, indussero Pfau a ripensare parte della propria vita. Dopo aver completato gli esami clinici, Pfau si trasferì a Marburgo per proseguire gli studi. Lì fu battezzata come evangelica nel 1951, prima della sua conversione al cattolicesimo nel 1953. Pfau dichiarò di aver imparato il "coraggio di essere umani" da San Tommaso d'Aquino attraverso la scrittura di Josef Pieper. Nel 1955, a Parigi, Pfau entrò nella Società delle figlie del Cuore di Maria, una congregazione di suore dedicata principalmente all'istruzione e all'educazione della gioventù. Il padre non approvò la decisione, mentre la madre la supportò.