Il terreno su cui è stato costruito il Greystone è stato acquistato dallo Stato in due rate tra 1871 e 1872 per un totale di $146.000; sin dall'inizio la struttura ha avuto gravi problemi di sovraffollamento: c'erano infatti 800 pazienti, mentre il limite dell'edificio era di 600. Nel 1887 alcune stanze sono state convertite in dormitori per creare camere extra per l'afflusso di nuovi pazienti. L'episodio più significativo dei sovrappopolazione è stato in seguito alla Seconda guerra mondiale, con 7674: molti soldati soffrivano di disturbo post traumatico da stress, che veniva curata con terapie shock con l'insulina e terapia elettroconvulsivante; il Greyston era uno dei pochi luoghi del paese a trattare questo tipo di pazienti.