Fu inoltre il fondatore della "Collezione lito-mineralogica di Giovanni Targioni Tozzetti", una raccolta di circa 9000 campioni tra rocce e minerali. L'interesse è prevalentemente storico in quanto gli esemplari sono catalogati secondo una vecchia nomenclatura latina. Degno di particolare nota è invece il catalogo della collezione, che consiste in circa 5000 carte raccolte in 12 volumi che illustrano i diversi campioni, corredati da 9000 illustrazioni eseguite dal figlio Ottaviano.