All'inizio del XX secolo, i raggi X sono stati utilizzati per trattare la tiroide, oppure si ricorreva a piccoli bastoncini di radio direttamente inseriti nella ghiandola. Saul Hertz e Arthur Roberts, nel 1942 applicarono per la prima volta la terapia con radioiodio nella malattia di Graves. Nel 1943, Edwin Bennett Astwood, descrisse l'uso della tiouracile nel trattamento dell'ipertiroidismo.