Основна філософська новація Барклі — теза про те, що у світі є лише одна духовна субстанція, а матерії як самосущої субстанції не існує. Він написав цілий ряд робіт, найвідоміші з яких — «Проба до нової теорії зору» (англ. An Essay Towards a New Theory of Vision, 1709) «Трактат про принципи людського знання» (англ. A Treatise Concerning the Principles of Human Knowledge, 1710) і «Три діалоги між Гіласом та Філонусом» (англ. Three Dialogues between Hylas and Philonous, 1713). В останньому з цих творів Філонус, буквально «Той, що полюбляє ум» (від гр. φιλέω «любити» та νοῦς «ум, розум»), представляє погляди самого Барклі, а Гілас, буквально «Матеріаліст» (від гр. ὕλη «речовина, матерія»), обстоює наявність у світі «матеріальної субстанції» (яку Філонус заперечує). 1732 року Барклі опублікував апологетику християнства «Алцифрон, або Дрібний філософ», 1734 року — книгу «Аналітик», в якій критично аналізував основи тогочасної математики.