Спочатку Сендульський студіював у Загаєцькому церковно-приходському училищі Кременецького повіту, згодом у Кременецькому повітовому училищі й нарешті 1854 року закінчив Волинську духовну семінарію. Уже на старших курсах семінарії учень Сендульський почав збирати народний фольклор, записувати звичаї і обряди сіл Кременецького, Острозького і Заславського повітів Південно-Східної Волині, цікавитись історією краю. Він став негативно розглядати кріпосництво, до свавілля поміщиків, в дискусіях з шляхтичами і русофілами відстоював право українського народу на своє існування. Все це заклало основи його подальшої просвітницької і наукової діяльності.