В обхід патріарха, під контролем якого знаходилася державна друкарня, Симеон Полоцький, користуючись заступництвом царя Федора, завів наприкінці 1678 р. у Кремлі («у Верху») друкарню, вільну від церковної цензури, де видавав свої твори та ін. авторів, залучаючи до оформлення книг придворного художника Симона Ушакова і гравера Збройової палати Афанасія Трухменського. Усвідомлюючи як одну з нагальних задач необхідність освіти і виховання суспільства, починаючи із самих його верхів, Симеон Полоцький видав у Верхній друкарні «Букварь языка славенска» (1679), «Тестамент Василия, царя греческого, сыну Льву» (1680), «Історію про Варлаама та Іоасафа» (1680). Книги проповідей «Обід душевний» і «Вечеря душевна», роботу над якими автор завершив у 1675 і 1676 р., надруковані вже після його смерті в 1681, 1683 р. під спостереженням Сильвестра Медведєва. Перу Симеона Полоцького належить богословська праця «Вінець віри православнокатоличеської» (1670) Результатом його лексикографічних студій з'явився складений ним польсько-церковнослов'янський словник (зберігається в Упсальській університетській бібліотеці, Швеція).