Керована Аґітпропом КП(б)У, С.В.Б.У. організувала масову антирелігійну роботу, включно з атеїстичною агітацією і пропагандою, висміюванням і цькуванням духовенства і віруючих, закриванням храмів і монастирів, нищенням ікон, церковних книг тощо; видавала журнал «Безвірник» (1925–1935) та газету «Войовничий Безвірник» (1929 — 35?), а згодом тижневик «Безбожник» (1937–1941), як також неперіодичну антирелігійну літературу. Членство С.В.Б. У. обраховано на 1,4 млн (1932), здебільшого неактивне. Далі почався занепад спілки, провідні кадри якої (на чолі з Д. Ігнатюком) сильно потерпіли 1937 під час «єжовщини».