Однак члени братства також вели й активну громадсько-політичну діяльність: вони поширювали ідеї братства через розповсюдження його програмних документів, прокламацій («До братів-українців», «До братів-великоросів і поляків»), творів Тараса Шевченка; займалися науковою працею і виступали з лекціями в навчальних закладах Києва, в яких проповідували свої погляди; піклувалися про розвиток народної освіти, збирали кошти на відкриття народних шкіл, написання і видання нових книг (зокрема, Пантелеймон Куліш підготував перший підручник з історії України «Повість про український народ», виданий 1846 року, та ін.).