Поступово всі зусилля організація спрямувала на підготовку вбивства царя, з успішним здійсненням якого вона пов'язувала надії на захоплення влади. В 1880-81 народовольці здійснили кілька невдалих замахів на імператора Олександра II. У 1881 керовані Софією Перовською терористи вбили Олександра II.