はじめに近年、レーザー光を走査することで光導波路を直接描画するプロセスが注目されている。光導波路の作製プロセスの常道である従来からのリソグラフィーやドライエッチングと比較して、非常に簡便である。これまでに、エキシマレーザーやフェムト秒レーザーなどを用いていくつかのチャネル導波路およびその関連素子が報告されてきた。Center(CRC)によるファイバー回折格子の発見であった1)。後の研究で、ファイバーのコアに添加されたGeO2が光誘起屈折率変化に重要な役割を果たしていることが明らかになった。それ以降、レーザー光の照射によって屈折率が変化することを利用して、ガラス材料に導波路や回折格子を書き込む研究が活発に行われた。1990年代になってから、材料の性質とはほとんど無関係に、透明材料の内部に屈折率変化領域を形成できる光源としてフェムト秒レーザーが注目されるようになった。最近では企業での導波路作製への応用研究例も報告されるようになった。本節では、導波路に関連する最近のレーザープロセス技術について紹介する。レーザー誘起屈折率変化の原理ガラスの光誘起屈折率変化の原因は、着色中心の生成と構造緩和による密度上昇の2つに大別される。SiO2ガラスに高エネルギーのArFエキシマレーザー光を照射すると、レーザーの波長帯に吸収が無くても、多光子励起によって結合が切断されて構造欠陥が生成する2)。SiO2の価電子帯の最上部は酸素の非共有電子対のレベルから構成されているので、正孔はこのレベルにトラップされる場合が多い。非共有電子対は結合には直接関係していないので、正孔をトラップしてもエネルギー的には大きな損失にはならない。このため、正孔捕獲中心は熱的に安定である。これとは対照的に電子を捕獲するには反結合軌道を占有する必要があるが、SiO2の伝導帯の最下部はシリコンの3s軌道で、その半結合性軌道に電子が捕獲された例はない。正孔捕獲中心は紫外から可視にかけてブロードな吸収をもたらし、このような欠陥が一旦できると一光子によるレーザー光の吸収でガラスが加熱され、構造の緻密化による密度上昇が生じる。純粋なSiO2ガラスはニ光子吸収係数が小さく、例えばパルス幅がナノ秒のレーザー光の照射では光導波路や回折格子を形成するほどの大きな屈折率上昇には至らず、熱応力が原因のクラックの発生が見られるに過ぎない。SiO2に微量のGeO2を添加すると全く異なった現象が起こる3)。このガラスの伝導帯の最下部はGeの4s軌道であるが、d軌道が近いレベルにあるため、電子の捕獲が可能になり、Ge電子捕獲中心が二光子吸収によって生成し、紫外域に非常に強い吸収が生じる。この際の光励起プロセスのモデルを図1に示す。GeO2は、SiO2よりも熱力学的に不安定で、Geの周囲に酸素欠陥ができやすい。酸素欠陥は248nmを中心とする紫外域に強い吸収をもたらすので、一光子吸収によってガラスが加熱され、熱的構造緩和、すなわち緻密化も誘起される。最近のシミュレーション結果によれば、近傍の4配位Geと引きつけ合って疑似3配位の構造になると同時に、高密度化することで屈折率が上昇すると報告されている4)。着色と緻密化の二つの効果によって誘起される屈折率上昇は、通常10-5)〜10-4)程度であり、屈折率変調型の回折格子を形成することが可能になる。光通信分野で実用レベルの回折効率を得るためには10-3)程度の屈折率変化を誘起する必要があるため、GeO2-SiO2ガラスに高圧下で水素分子を混入させ、レーザー照射と同時にGeを光還元することで酸素欠陥量を選択的に増やし、屈折率上昇を加速する方法がとられている5)。導波路デバイスのレーザートリミングレーザー照射によるガラスの屈折率変化は、通常10-5)〜10-4)程度であり、できあがった導波路デバイスの光学特性の微調整に有効であるため、実用上重要な技術になっている。AWG(Arrayed-waveguide-grating)においては、出力信号の中心波長位置の調整およびクロストーク低減の2つの目的で使われている。図2は、AWGにArFエキシマレーザー光仃25mJ/cm2/pulse、20Hz)を照射することによって誘起される屈折率変化である。AWGからの出力光の中心波長λcと導波路の実効屈折率neの間には、の関係があり、中心波長の変化量から屈折率変化を見積もることができる。ここで、しは隣接する導波路との光路長差、mは回折次数である。図3は、33、34、35番目の出力信号のレーザートリミング前後のスペクトルである6)。作製されたAWGO34番目の出力波長位置は33番目と重なっていたが、トリミング後は本来の位置である33と35番目の中央にシフトしている。multiplexing)方式の通信において致命的であり、多チヤネルAWGの実用化に際して解決すべき重要な課題である。このようなクロストークはレーザートリミング法によって改善できる。原理的には上述の中心波長の調製と同じく、レーザー誘起屈折率変化を利用し、チャネル毎の光路長を調製する。図4はレーザートリミング前後の出力信号のスペクトルである7)。照射前に22〜25dBであったクロストークが38dEに改善されている。この他、導波路の分散補償などにもレーザートリミングが使えることが報告されている。チャンネル導波路の作製エキシマレーザー光の照射で初めてチャネル導波路を作製したのは、おそらくMizrahiらであろう8)。彼らが用いた材料は、7mol%GeO2含有SiO2薄膜(5μm厚)である、材料の作製プロセスは明らかではないが、おそらく火炎堆積法で合成されたものだと思われる。約3%のH2分子を高圧で導入し、KrFエキシマレーザー光(30mJ/cm2、30Hz)を1時間照射することで、推定0.1dB/cmの損失を波長1.5μmで達成したと報告している。プラズマCVD法で成膜したGeO2-SiO2薄膜でも類似の研究が行われている。テトラエトシキシラン(TEOS)を原料とするこの成膜方法は、薄膜中の酸素欠陥の濃度を高めることができる。図5は光ファイバー母材の製法である気相軸付け法とプラズマCVD法で成膜したGeO2-SiO2ガラスの透過スペクトルである铁後者のGeの酸素欠陥による吸収ピークが1000倍大きく、エキシマレーザー光による屈折率変化量も大きい。酸素欠陥の大半はGe2+である。図6はプラズマCVD法で作製した30GeO2-70SiO2(mol%)薄膜のエキシマレーザー光のドーズ量と屈折率変化量の関係である。Ge2+の吸収ピークが存在する5eV帯をKrFレーザーで励起することで10-3程度の屈折率上昇が確認されている。これは、高圧水素処理された光ファイバー母材と同レベルの値である。このような高感度材料にマスクを介してレーザー照射を行えば、チャネル導波路を作製することができる。図7は作製方法、図8は得られた導波路のニアフィールドパターンである。チャネル導波路形成後でも材料には光感応性が残されており、位相マスクを介してコア部にKrFレーザーを照射すれば回折格子を書き込むことができる。図9はその回折ピークである。同様な試みはSvalgraadら10〜12)、Potterら13)、Maxwellら14)が行っている。材料の光感応性が低いために長い照射時間が必要であり、実用上問題となる偏波依存性の抑制などが難しいことから、実用化に至った例は無いと思われる。上述のレーザー誘起導波路や回折格子は、ガラス製造段階で取り込まれたGe関連の酸素不足型欠陥をレーザ一光で選択励起することによって誘起される屈折率変化を利用している。この光誘起屈折率変化は、微量の欠陥の構造変化に起因しているため、得られる屈折率変化量(⊿n)は一般に小さく、また熱的安定性が低いという問題点がある15)。ところが、材料面からの工夫によってこの問題点を克服することができる16〜18)。図10は、プラズマCVD法で作製した15GeO2-5B2O3-80SiO2(mol%)薄膜に位相マスク法で周期530nmのPGを形成した後に、窒素雰囲気で熱処理を施した際の⊿nである。熱処理温度が上がるにつれ、⊿nは急激に減衰し、500°Cでの熱処理後には完全に消失するが、600°Cでの熱処理によって再び増大する。通常の光ファイバーのコアと同じ組成系である14GeO2-86SiO2(mol%)薄膜の場合は、そのような現象は見られない。この/nの増加は600°CO熱処理では5時間程度続き、熱処理前のおよそ10倍になった時点で飽和する。この間に、回折波長に大きなシフトが見られない。したがって、この実験事実は、熱処理によって周期が同じ新たな回折格子が誘起されたことを意味する。このように熱的に誘起された回折格子をHF水溶液でエッチングすると、図11のように、書き込まれた回折格子と同周期で粒径20-40nmの微粒子が析出している。X線回折測定から、これらの微粒子はGe結晶であることがわかっている。Ge微粒子は非照射部から析出ししかも薄膜の厚み方向に同じ周期で形成されることも明らかになっている。このような金属Ge微粒子の析出には、薄膜の分相が関係している。B2O3-SiO2系では600°C以下の温度域において分相領域が存在するが19)、同様な分相領域がGeを加えた3元系でも存在し、レーザー照射の有無によって分相速度に変化が生じると考えられている。分相速度の変化領域の解像度がサブμm以下であることが、回折格子の書き込みを可能にしていると思われる。図12は、15GeO2-5B2O3-80SiO2(mol%)からなる薄膜において、KrFレーザー光を照射していない場合と全面に均一照射した場合の、600°Cでの熱処理による屈折率の経時変化である。パワー密度は180mJ/cm2、パルス数27,000である。レーザー照射による屈折率増加3.1×10-3は、10分の熱処理によって0.5×10-3まで減衰し、その後、両薄膜の屈折率は共に増加するが、照射していない方が照射した場合より速く増加する。この差を利用して回折格子付きチャネル導波路を作製できる。作製方法を図13に示す。プラズマCVDで成膜された薄膜にエキシマレーザー光を照射することで回折格子と導波路を書き込む。その後、600°Cでの熱処理でレーザー誘起屈折率パターンを一旦消失させ、その後反転させることで、チヤネル導波路構造および回折格子が形成される。図14は波長1550nmの光をチャネル導波路へ結合させた際の出射光の近視野像および透過スペクトルである。コアサイズは、高さ4μm、幅6μmである。熱処理前は波長1545nmにおいて0.4dB/cmであった伝搬損失が600°Cで1時間の熱処理によって1.4dB/cmに増加する点に問題が残る。これまでに試みられてきたレーザーによってファイバーや導波路に形成した回折格子の熱的安定性の改善に関する研究例20〜23)と比較して、優れた方法であると言える。フェムト秒レーザー照射による導波路形成フェムト秒レーザーの最大の特徴は、バンドギャップの大きな透明材料の内部を三次元的に加工できる点にある。加工領域の状態はパルスエネルギーに応じて変化し、空洞や屈折率変化領域が形成される。酸化物ガラスやポリマー材料内部の加工例が多く報告されている24〜28)。ここでは、屈折率上昇を利用した光導波路の形成について解説する。導波路の形成には、レーザーの集光点を水平方向に走査する方法35)と光軸方向に走査する方法25)が報告されている。図15にその概略を示す。前者では、ガラス内部のフェムト秒レーザーの焦点を走査することによって導波路を形成する。導波路の断面を円形にするためには開口数の大きなレンズを用いる必要がある。後者は、開口数の小さな対物レンズで形成される深度のある焦点を光軸方向に走査することで導波路が形成される。水平方向走査法この方法は、導波路の描画範囲が移動ステージの可動範囲に依存し、ステージの精度が導波損失に大きく依存する。図16は、異なる位置決め精度を有するステージを用いて描画した導波路の外観と損失である。位置決め精度がから10nmに向上することによって、波長1550nmでの損失が1.51dB/cmから0.49dE/cmに大きく減少している29)。後者の導波路を1000°C、2時間のアニールを行うと、ステージの移動に伴う屈折率揺らぎがさらに改善され、損失は0.05dB/cmになる。この損失レベルは、半導体微細加工で製造された導波路の損失に近い。この方法の最も難し点は、導波路断面の真円度の確保である。超短パスル光によって屈折率変化領域が形成されるかは、学会レベルでは未だに議論が絶えないが、多光子吸収が一因であることは間違いない。現時点では、パルスの前半のエネルギーによって荷電子帯の電子が多光子励起され、フリーキャリヤーとなり、物質の吸収係数が大きく上昇し、パスル後半のエネルギーを高効率に吸収した後にフォノンが励起され、材料の骨格が熱的に破壊される、あるいは構造緩和によって高密度化する、という見方が最も有望である既に、シリカガラス中でのダメージの形状が、照射条件似よって非常に複雑に変化することがわかっており31〜32)、レーザーの集光点を真円することよりも、材料中に入射するパルスの波形を制御しなければダメージ領域を真円することは困難である。福田らは、この問題点を克服し、真円に近いニアフイールドパターンの実現に成功し、さらに、Y分岐導波路やその多層化も実現している33)。Y分岐の形成のためには分岐部分で2度書きの必要があり、屈折率の調整が困難になるという問題点が残されているが、今後の照射条件の改善で克服できる可能性がある。光軸方向走査法(フィラメンテーション法)フェムト秒レーザー光を開口数が比較的小さいレンズで集光し、非線形光学効果である自己収束効果とプラズマによる発散が釣り合う自己束縛効果によって、光軸方向に均質な屈折率変化領域、すなわち導波路を形成することができる。フィラメントの長さは開口数に依存し、8〜500μm程度であり、光軸方向に試料を走査すれば、数mm長の導波路を形成できる26、34)。図17に示すような、半導体微細加工では実現が困難な方向性結合器の3次元化も実証されている35)。使用された集光レンズの開口数は0.30、レーザーエネルギーは0.68μJ/pulse(800nm、130fs、1kHz)である。コア径は2μm、誘起された屈折率変化量は1.2×10-2であり、高開口数の導波路である。1150°C、1時間の熱処理によってコアが消失することから、レーザー照射による構造欠陥の生成や結合角の変化などによるガラスの局所的な高密度化が屈折率変化の主因であると考えられる。今後の展開レーザーと導波路という観点で、最近の技術動向をまとめた。エキシマをはじめとするナノ秒パルスレーザーは、チャネル導波路の形成というよりも、半導体微細加工で作製された導波路の光学特性の微調整(レーザートリミング)としての活用が主流である。フェムト秒レーザーは、熱的な影響を抑えた内部加工が可能であり、フォトンコストが下がれば、ステージの高精度化や波形制御などの対策によって半導体微細加工では困難な三次元的な光導波路の製造方法として使われる可能性がある。ここでは触れなかったが、今後、ポリイミドなどのポリマー導波路の高機能化のためにレーザー加工が応用される可能性もある。