2006 में, कीज़ ने तीन एनएएसीपी इमेज़ अवार्ड जीते, जिसमें उनका विशिष्ट महिला कलाकार और विशेष गीत "अनब्रेकेबल (Unbreakable)" शामिल हैं। उन्हें सान्गराइटर्स हाल ऑफ फेम के द्वारा स्टारलाइट पुरस्कार भी दिया गया। अक्टूबर 2006 में उन्होंने बच्चों की टेलीविज़न सीरीज़ द ब्लैकयार्डिंग्न्स (The Backyardigans) का एपिसोड "मिशन ऑफ मार्स (Mission to Mars)" में मोमी मार्टिन की आवाज पर धुन बजायी, जिसमें उन्होंने एक मूल गीत "आलमोस्ट एवरीथिंग इज़ बोलिंगा हियर (Almost Everything Is Boinga Here)" को भी गाया. उसी वर्ष कीज़ को मानसिक रूप से चोट पहुंची. उनकी दादी की मौत के बाद उनका परिवार उन पर बहुत अधिक निर्भर हो गया। इसलिए वह इसे अपनी जरूरत समझकर तीन सप्तहों के लिए मिश्र चली गईं। उन्होंने कहा: "वह यात्रा निसंदेह मेरे जीवन में आज तक की सबसे कठिन यात्रा थी। वह समय बहुत मुश्किलों से भरा हुआ था और साथ एक ऐसा समय भी आया जहां पर मुझे इन चीजों की बहुत अधिक जरूरत महसूस हुई और मुझसे बिल्कुल भी रूका नहीं जा सका. मैंने सोचा कि मुझे यहां से जल्दी से जल्दी यह स्थान छोड़कर चले जाना चाहिए.कीज़ ने अपनी पहली अपराध जगत की फिल्म स्मोकिन एसेस (Smokin' Aces) की शुरूआत 2007 में अपने सह-नायक जॉर्जिया साइकेस के साथ की जो बेन एफलेक और एंडी गार्सिया के विरूद्ध काम कर रहा था। कीज़ को इस फिल्म में अपनी अदाकारी से काफी प्रशंसा मिली; रेमंड ने कहा था कि कीज़ "बहुत अधिक प्राकृतिक " है और वह हर किसी का पत्ता साफ कर देती है। उसी वर्ष कीज़ को अपनी दूसरी फिल्म द नैनी डायरीज़ (The Nanny Diaries) के लिए काफी प्रशंसा की गईं जो 2002 में उसी के नाम वाले उपन्यास पर आधारित थी जिसमें उन्होंने सह-अदाकार स्कार्लेट जोहनसन और क्रिस इवान्स के साथ मिलकर कार्य किया। उन्होंने मेहमान के रूप में, सीरीज़ नाटक क्रेन (Cane) के एपिसोड "वन मैन इज़ एन आइलैंड (One Man Is an Island)" में भी कार्य किया।
सह-अदाकार
2006 में, कीज़ ने तीन एनएएसीपी इमेज़ अवार्ड जीते, जिसमें उनका विशिष्ट महिला कलाकार और विशेष गीत "अनब्रेकेबल (Unbreakable)" शामिल हैं। उन्हें सान्गराइटर्स हाल ऑफ फेम के द्वारा स्टारलाइट पुरस्कार भी दिया गया। अक्टूबर 2006 में उन्होंने बच्चों की टेलीविज़न सीरीज़ द ब्लैकयार्डिंग्न्स (The Backyardigans) का एपिसोड "मिशन ऑफ मार्स (Mission to Mars)" में मोमी मार्टिन की आवाज पर धुन बजायी, जिसमें उन्होंने एक मूल गीत "आलमोस्ट एवरीथिंग इज़ बोलिंगा हियर (Almost Everything Is Boinga Here)" को भी गाया. उसी वर्ष कीज़ को मानसिक रूप से चोट पहुंची. उनकी दादी की मौत के बाद उनका परिवार उन पर बहुत अधिक निर्भर हो गया। इसलिए वह इसे अपनी जरूरत समझकर तीन सप्तहों के लिए मिश्र चली गईं। उन्होंने कहा: "वह यात्रा निसंदेह मेरे जीवन में आज तक की सबसे कठिन यात्रा थी। वह समय बहुत मुश्किलों से भरा हुआ था और साथ एक ऐसा समय भी आया जहां पर मुझे इन चीजों की बहुत अधिक जरूरत महसूस हुई और मुझसे बिल्कुल भी रूका नहीं जा सका. मैंने सोचा कि मुझे यहां से जल्दी से जल्दी यह स्थान छोड़कर चले जाना चाहिए.कीज़ ने अपनी पहली अपराध जगत की फिल्म स्मोकिन एसेस (Smokin' Aces) की शुरूआत 2007 में अपने सह-नायक जॉर्जिया साइकेस के साथ की जो बेन एफलेक और एंडी गार्सिया के विरूद्ध काम कर रहा था। कीज़ को इस फिल्म में अपनी अदाकारी से काफी प्रशंसा मिली; रेमंड ने कहा था कि कीज़ "बहुत अधिक प्राकृतिक " है और वह हर किसी का पत्ता साफ कर देती है। उसी वर्ष कीज़ को अपनी दूसरी फिल्म द नैनी डायरीज़ (The Nanny Diaries) के लिए काफी प्रशंसा की गईं जो 2002 में उसी के नाम वाले उपन्यास पर आधारित थी जिसमें उन्होंने सह-अदाकार स्कार्लेट जोहनसन और क्रिस इवान्स के साथ मिलकर कार्य किया। उन्होंने मेहमान के रूप में, सीरीज़ नाटक क्रेन (Cane) के एपिसोड "वन मैन इज़ एन आइलैंड (One Man Is an Island)" में भी कार्य किया।