サブミリ波による HO２の日変化観測
入交芳久１，落合啓１，笠井康子１，山上隆正２，
斉藤芳隆２，飯嶋一征２，井筒直樹２，並木道義２，
冨川善弘３，村田功４，佐藤薫５
Observation of diurnal variation of HO２at submillimeter-wave
Yoshihisa Irimajiri１，Satoshi Ochiai１，Yasuko Kasai１，Takamasa Yamagami２，
Yoshitaka Saito２，Issei Iijima２，Naoki Izutsu２，Michiyoshi Namiki２，
Yoshihiro Tomikawa３，Isao Murata４，Kaoru Sato５
Abstract：A balloon-borne superconducting submillimeter-wave limb-emission sounder (BSMILES) is
powerful tool for observations of stratospheric minor constituents. The third flight experiment of
BSMILES was conducted on September 4, 2006 to observe diurnal variation of HO２. BSMILES carries
an offset parabolic maim reflector with a diameter of 300mm, a 630 GHz−band SIS mixer cooled by liq-
uid helium, an acousto-optical spectrometer,and 3−axes fiber-optic gyroscope. The gondola was lifted to
an altitude of about 37.9km by a balloon of 200,000m３ in volume. The system operated properly and
emission line spectra of O３and minor constituents were measured.The system was retrieved from the sea
after the observation.
Keyword：submillimeter-wave，superconducting receiver，stratospheric minor constituents
気球搭載型超伝導サブミリ波リム放射サウンダ（BSMILES：Balloon-borneSuperconducting
Submillimeter-Wave Limb-Emission Sounder）は，成層圏中の微量分子を観測する有用な装置で
ある．２００６年９月４日，成層圏中の HO２の日変化の観測することを目的に，BSMILES による
第三回目の放球実験が行われた．BSMILES には直径３００mm のオフセットパラボラアンテナ，
液体ヘリウム冷却の６３０GHz 帯超伝導受信機，音響光学型分光計，３軸光ファイバジャイロ等
が搭載されている．BSMILES は B２００型気球により放球され，高度約３７．９km においてオゾン
や微量分子の観測を行い，観測終了後海上回収された．
重要語：サブミリ波，超伝導受信機，成層圏微量分子
１情報通信研究機構２宇宙航空研究開発機構３国立極地研究所４東北大学５東京大学
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1.はじめに
オゾン破壊や温暖化には成層圏微量分子（HOx，NOx，ClOx，BrOx）が関連していると言われている．HO２は HOx
（H，OH，HO２）グループに属するラジカルであり，成層圏オゾン破壊のみならず，上部成層圏の水蒸気量とも
大きく関連していることで，対流圏から中間圏における大気化学にとって重要なラジカルである．OH ラジカル
は高度６０km 以上では H２O の光化学分解により生成され，それ以下の高度では，オゾンが太陽の紫外光により光
分解した時にできる励起一重項酸素原子（O（１D））と H２O との反応（（１）式）により生成される．
H２O＋O（１D）→OH＋OH（１）
中間圏における OH と HO２の濃度比は以下の反応により決まる．
OH＋O→H＋O２（２）
H＋O２＋M→HO２＋M（３）
O＋HO２→OH＋O２（４）
また HOx は以下により消失する．
HO２＋OH→H２O＋O２（５）
HO２＋H→H２＋O２（６）
上部成層圏においては，NOx，ClOx，BrOx が絡んで複雑な反応となる．
XO＋HO２→HOX＋O２（７）
HOX＋hν→OH＋X（８）
OH＋O３→HO２＋O２（９）
X＋O３→XO＋O２（１０）
（X は N，Cl，Br）
１９９７年８月に衛星（MAHRSI）から行われた OH の観測から，HOx ジレンマと呼ばれる問題が提起された［1］．
これは，観測された OH の存在量が従来のモデルより上部成層圏（３５－５０km）から中間圏（５０－８０km）におい
ては少なく，逆に高度４５km 辺りを境に成層圏においては多く，それがどのようなパラメータを用いても説明出
来ないというものであるが，一方，これより少し前（４月）に行われた気球（FIRS－２［2］）による OH，HO２，
H２O，O３の同時観測［3］では，観測はモデルで説明できる範囲内であった．さらに，近年（２００４年）行われた
衛星（Aura MLS［4］）と気球（BOH［5］，FIRS－２）による OH と HO２の観測では，HOx ジレンマは確認され
なかったという報告もされている［6］．HOx ジレンマが生じる原因として，モデルが不十分である（鍵となる
まだ知られていない反応がモデルに含まれていない）ことや，MAHRSI は OH のみの観測であること（HO２との
同時観測が重要）等が言われている［7］が，現時点では HO２，OH 等の観測が数例あるのみで，問題が未解明
のまま存在している．観測が少ない理由として，HO２の存在量は微量であり，また時間とともに大きく変動する
（夜間は昼間の１％以下にまで減少すると言われる）ので，その検出が困難であることがある．その観測を行う
ためには，短時間で検出できる高感度受信機が必要になる．
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2.装置構成
気球搭載型超伝導サブミリ波リム放射サウンダ（BSMILES:Balloon-borneSuperconductingSubmillimeter-Wave
Limb-EmissionSounder）［8，9］は，超伝導を利用した高感度受信機を搭載した装置で，成層圏微量分子からの
放射電波スペクトルを観測し，リムサウンディング（大気の縁を観測する高感度，高高度分解能観測法）と呼ば
れる手法により高度分布を測定する．図１に BSMILES のシステムブロックを示す．システムは，アンテナ・較
正系，光学系，受信機系，中間周波系，分光系，データ取得・制御系，姿勢検出系，電源，気球工学系（コマン
ド・テレメトリ系等）から成る．ゴンドラサイズ（発泡スチロール枠を含まないゴンドラフレームサイズ，）は
約１．３５m×１．３５m×１．２６m，荷姿作成時の総重量は６３３kg（バラスト２５０kg を含む），消費電力は約１５０W である．
図２はゴンドラの外観である．光学系を図３に示す．５枚の収束鏡，３枚の平面鏡，局部発振器（LO）注入用
誘電体フィルム（Zitex G１０８）から成る．光学系は DSB 受信としている．局部発信器の発振周波数は６３１．０９５GHz
に固定で，観測帯域は，６２４．９９５GHz－６２５．９９５GHz（LSB），６３６．１９５GHz－６３７．１９５GHz（USB）である．この帯
域の中には，オゾン，HCl，HO２，HOCl，H２O２が含まれる．計算スペクトルを図４に示す．
受信機には液体ヘリウムを用いて４K に冷却された，超伝導を利用したサブミリ波（６３０GHz）帯の低雑音受
信機（SIS ミクサ：Superconductor-Insulator-Superconductor mixer）が用いられている．SIS 素子には Nb/AlOx/Nb
接合が使われている．大気中の分子からの信号と局部発振器からの信号は SIS ミクサに導入され，中間周波信号
（５－７GHz）に変換され，１５K に冷却された HEMT（High Electron Mobility Transistor）アンプによって増幅さ
れる．その後，常温の増幅器によって増幅され，音響光学型分光計（帯域１GHz，分解能約１MHz）によってス
ペクトルが得られる．取得されたデータは，データ取得・制御系で PC カード（記録時間約４０時間）に記録され
海上回収される．温度や電圧等をモニタする HK（House Keeping）データのみは地上に送信される．ゴンドラの
姿勢を検出するために３軸光ファイバジャイロ，３軸加速度計，２軸地磁気センサを搭載している．機器は防水
やノイズシールド等のため，与圧容器（窒素ガスを封入）に入れられている．
SIS ミクサの DSB システム雑音温度（アンテナ前で測定）の最良値は，６３０GHz 帯において約３００K である．
受信機の冷却に用いられる液体ヘリウムの容量は７L，液体窒素（７７K の熱シールド用）の容量は４L，液体ヘ
リウムの保持時間は大気圧下で約３０時間である．液体ヘリウムや液体窒素の上空での蒸発を防ぐため，クライオ
スタットタンク内の圧力を約１．０５気圧に保つための保圧弁を液体ヘリウム及び液体窒素注入ポートに取り付け
図 1BSMILES のシステムブロック図．
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た．電源には３０時間保つように設計されたリチウム電池パックが使われた．保圧弁は２００４年の気球実験に使用し
たものが動作不良を起こしていることが真空試験により判明し，交換することで対処した．（２００４年の液体ヘリ
ウム早期消失の原因は弁の不良であった可能性がある．）
２００４年の観測では，この装置を使ってオゾン，オゾン同位体，HCl，HCl 同位体，HO２の検出に成功した
［10－12］．図５に２００４年の観測で得られたスペクトルを示す．この中には２００６年の観測分子である HO２やオゾ
ン，一酸化塩素が含まれている．図５（a）にはいくつかの異なる仰角でのデータが示されている．図５（b）に
は，検出された HO２のスペクトルが示されているが，観測データから得られた rms ノイズは約７０mK であり，
S/N～１０で検出に成功している．この時のシステム雑音温度は観測帯域内で４５０K 以下，最良値３４０K であった．
観測時刻は９：５０－１１：３０で観測時間は約１時間半であるが，２GHz の観測帯域を１GHz 毎に時分割で観測し
図 2BSMILES の外観．
図 3光学系．５枚の収束鏡，３枚の平面鏡，LO 注入フィルムから成る．DSB 受信を行う．
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LO:631.095 GHz（lsb+usb）
HO2（usb）
6.15.95.75.55.35.1IF frequency（GHz）
Brightness Temperature（K）
Frequency（GHz）
H37CIO3H CI
EL=2.1°17OOO（usb）
17OOO（usb）O3-vl,V3O18OOHO2
HO2（usb）
O3-vl,V3（usb）
624.22638.22624.72637.72625.22637.22625.72636.72（lsb）（usb）
Brightness Temperature（K）
Frequency（GHz）
O3-vl,V3（usb）
625.53636.91625.63636.81625.73636.71（lsb）（usb）
ていること，高度方向にスキャンしていることや観測中に較正データを取得していることで，図５に示されてい
る１つのスペクトルは仰角０．７°の範囲を積分した，積分時間約１分間のデータである．システムの rms ノイズ
（Trms）は，雑音温度（Tsys），積分時間（τ），周波数分解能（B）で決められる（Trms＝Tsys/√Bτ）．従って，この
高感度受信機を用いることで HO２の短時間検出が可能であり，かつ昼夜にわたる観測を行うことで，HO２の日変
化を測定することが出来ると期待される．また，図６に２００４年観測時の気球高度プロフィルを示す．午前１０時頃
から午後７時頃まで高度３０－３５km で飛行している．この時と同様に約１０時間（以上）の観測を行うことで，日
変化を観測出来ると期待される．
3.放球実験
２００６年９月４日６時２８分，BSMILES は B２００型により放球された．高度プロフィル，飛行軌跡を図７に示す．
気球は放球１時間１２分後に上昇速度を０にし，東方１３０km の海上に達した時点で再上昇した．放球約４時間５２
分後にレベル高度３７．９km に到達し，約２時間の観測（レベル高度到達後，ゴンドラは１０分程度の周期でゆっく
りと揺れたり，静止したりしていた．）の後，１３時４６分に地上からの指令で機器は気球から切り離された．観測
機は海上にパラシュートで着水し，２０時までに船で回収された．回収後，与圧容器内の機器は防水されているこ
図 4計算スペクトル．
図 5 ２００４年の観測で得られた（a）O３，HCl３５，HCl３７等，（b）HO２のスペクトル．積分時間約１分．
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68101214時刻（時）
高度（km）
141.5142142.5143143.5144経度
とが確認された．機器は全て正常に動作し，電波スペクトルデータが得られた．
4.観測結果
図８に仰角－５．５°～＋２°の範囲をスキャンして得られた放射電波スペクトルを示す．O３，HCl が検出され
ていることが分かる．観測時に受信機性能が若干劣化していた事（SIS ミクサにかける磁場が最適値から放球
２－３日前にずれた為，システム雑音温度が約７６０K となった．）と，それに伴い分光計への信号入力レベルが若
干低下し（但し，この時点では２００４年の観測時とほぼ同レベル），かつ放球時にさらに約半分に下がった（放球
時に加わった加速度は約＋１G）ため，分光計のダイナミックレンジの狭い領域で使用する事になり，結果，強
度の弱い信号が特定し難くなっている．図８に見られるオゾン，HCl は，図５（a）と同じライン（HCl は右側）
を観測したものであるが，HCl スペクトルの微細構造も２００４年の観測時に比べて判別し難くなっている．
今回検証観測として，ECC オゾンゾンデをゴム気球により BSMILES と同日に放球した．オゾンゾンデは
１０時００分（６００g 気球）と１４時２０分（２０００g 気球）に放球された．１０時放球のゾンデは高度７km で観測が終了し
たが，２回目に放球したゾンデは高度約３４km までのデータを取得することができた．また，光学式オゾンゾン
デを，BSMILES のゴンドラ上部に取り付けて放球したが，放球時に遮光版が破損し，観測途中で電池が切れる
というトラブルが生じた．ECC オゾンゾンデによって得られた，オゾンの高度分布を図９に示す．
図 6 ２００４年放球時の気球高度プロフィル．
（a）（b）
図 7（a）気球高度プロフィル，（b）飛行軌跡．高度約３８km において約２時間観測が行われた．
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0.E+00
1.E+03
2.E+03
3.E+03
4.E+03
5.E+03
6.E+03
7.E+03
8.E+03
9.E+03
O_3[mPa]
H[gpm]
0.E+00
5.E+03
1.E+04
2.E+04
2.E+04
3.E+04
3.E+04
4.E+04
4.E+04
05101520
O_3[mPa]
H[gpm]
5.ま と め
HO２の日変化の観測を行う事を目的に，２００６年に第三回目の BSMILES の放球実験が行われた．システムは全
て正常に動作し，スペクトルデータが取得された．今回の観測では，分光計のダイナミックレンジの狭い領域で
観測していたことから，目的とした観測を十分に行うには至らなかった．SIS ミクサに印加する磁場を現在の固
定式から可変式に変えることや，分光計への入力をモニタして，コマンドによるレベル調整機構を付けること等
で シ ス テ ム の 改 善 が 出 来 る．こ の 装 置 は JEM（Japanese Experimental Module）/SMILES（Superconducting
Submillimeter-Wave Limb-Emission Sounder）［13］の検証観測やデータ処理技術開発にも役に立つことが期待され
る．さらには THz 帯における大気観測（１．８THz，２．５THz，３．５THz OH）や，天体観測への応用も期待される．
［ 1 ］ R. R. Conway, M. E. Summers, and M. H. Stevens, “Satellite Observations of Upper Stratospheric and Mesospheric
OH: The HOx Dilemma”, Geophys. Res. Lett., vol. 27, no. 17, pp. 2613−2616, Sept. 2000.
［ 2 ］ D. G. Johnson, K. W. Jucks, W. A. Traub, and K. V. Chance, “Smithsonian stratospheric far-infrared spectrometer
図 8観測で得られた放射電波スペクトル．
（a）（b）
図 9ゴム気球を使った ECC オゾンゾンデによる観測．（a）１０：００放球（b）１４：２０放球．
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and data reduction system,” J. Geophys. Res., 100, 3091, 1995.
［ 3 ］ K. W. Jucks et al., “Observations of OH, HO2, H2O, and O3 in the upper stratosphere: implications for HOx photo-
chemistry,” Geophys. Res. Lett., vol. 25, no. 21, pp. 3935−3938, 1998.
［ 4 ］ J. W. Waters et al ., “The UARS and EOS microwave limb sounder (MLS) experiment,” J. Atmos. Sci., vol. 56, no. 2,
pp. 194−218, 1999.
［ 5 ］ B. J. Drouin, H. M. Pickett, “Laboratory and field studies in rotational spectroscopy at the Jet Propution Laboratory,”
in Proc. Int. Workshop on Critical Evaluation of mm-/submm-wave Spectroscopic Data for Atmospheric Observa-
tions, Mito, Japan, Jan. 2004, pp. 10−13.
［ 6 ］ T. Canty, H. M. Pickett, R. J. Salawitch, K. W. Jucks, W. A. Traub, and J. W. Waters, ”Stratospheric and mesospheric
HOx : Results from Aura MLS and FIRS−2,” Geophys. Res. Lett., vol. 33, L12802, 2006.
［ 7 ］ C. Day, “New measurements of hydroxyl in the middle atmosphere confound chemical models,” Physics Today,
Nov., pp. 17−19, 2000.
［ 8 ］ 入交，真鍋，落合，増子，山上，斎藤，井筒，並木，“サブミリ波による成層圏 O３，ClO の観測”，宇宙航
空研究開発機構研究開発報告大気球観測報告，pp．９０－１０４，２００４年３月
［ 9 ］ S.Ochiai, S. Tsujimaru, Y. Irimajiri, T. Manabe, and I. Murata, “Stratospheric ozone and ClO measurements using
balloon-borne submillimeter limb sounder,” IEEE Trans. Geosci. Remote Sensing, vol. 43, no. 6, 2005.
［ 10 ］入交，真鍋，落合，山上，斎藤，川崎，井筒，並木，佐藤，村田，“サブミリ波による成層圏 O３および HCl
の観測”，宇宙航空研究開発機構研究開発報告大気球観測報告，pp．６９－７６，２００５年２月
［ 11 ］Y. Irimajiri, T. Manabe, S. Ochiai, H. Masuko, T. Yamagami, Y. Saito, N. Izutsu, T. Kawasaki, M. Namiki, I. Murata,
“BSMILES−A Balloon-Borne Superconducting Submillimeter-Wave Limb-Emission Sounder for Stratospheric
Measurements,” Geosci. Remote Sensing Lett., vol.3, no. 1, pp. 88−92, January 2006.
［ 12 ］Y. Irimajiri, S. Ochiai, T. Manabe, T. Yamagami, Y. Saito, N. Izutsu, T. Kawasaki, M. Namiki, I. Murata, K. Sato,
“Development of a Balloon-Borne Superconducting Submillimeter-Wave Limb-Emission Sounder for Atmospheric
Observations,” 25th International Space Technology Symposium, Proceedings, 2006.
［ 13 ］JEM/SMILES home page, http://smiles. tksc. jaxa. jp/
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