V roku 1962 bol Armstrong prevedený do stavu astronautov. Pôsobil ako veliaci pilot misie Gemini 8, začatej 16. marca 1966, a spoločne s Davidom Scottom vykonal prvé úspešné ukotvenie dvoch vozidiel vo vesmíre tým, že spojil svoj Gemini 8 s neobývanou raketou Agena.
Misia Gemini 8 bola zahájená v prvom mesiaci roku 1966.