Charlie è stato scelto per il ruolo di Jackson "Jax" Teller dopo che Kurt Sutter, il creatore della serie, lo vide in "Hooligans".
Nel 2009 Hunnam vendette la sua sceneggiatura "Vlad" - basata soprattutto sulla giovinezza di Vlad Țepeș "Dracula", principe di Valacchia - al "Summit Entertainment".
Charlie ha ricevuto due nomine come miglior attore in una serie drammatica al Critics' Choice Television Award nel 2012 e nel 2015 e una al Satellite Award sempre nel 2015.
Nelle versioni in italiano dei suoi lavori, Charlie Hunnam è stato doppiato da: