Sofía dari Spanyol
Pasangan ini menikah pada tanggal 14 Mei 1962, di Katedral Katolik Santo Dionisius di Athena. Gaun pengantin dibuat oleh Jean Dessès dan dia dihadiri oleh adik perempuannya, Irene; saudara laki-laki mempelai wanita, Infanta Pilar dari Spanyol, dan saudara perempuan Sofia masa depan Putri Anne-Marie (kemudian Permaisuri Yunani). Bersama dengan Putri Irene dari Belanda, Putri Alexandra dari Kent, Putri Benedikte dari Denmark, Putri Anne dari Orléans, dan Putri Tatiana Radziwill.
Carlos III dari Spanyol
Aliansi Spanyol dan Austria ditandatangani pada tanggal 30 April 1725, dan termasuk dukungan Spanyol untuk Sanksi Pragmatik, sebuah dokumen yang disusun oleh Kaisar Karl pada tahun 1713 untuk menjamin dukungan bagi Maria Theresia dalam pergantian takhta Habsburg. Kaisar juga menyerahkan semua hak ke takhta Spanyol, dan berjanji untuk mendukung Spanyol dalam upayanya untuk mendapatkan kembali Gibraltar. Pertempuran Anglo-Spanyol selanjutnya menghentikan ambisi Isabel Farnese, dan rencana pernikahan ditinggalkan dengan ditandatanganinya Traktat Sevilla pada tanggal 9 November 1729. Ketentuan dari perjanjian tersebut memungkinkan hak Infante Carlos untuk menduduki Parma, Piacenza dan Toskana dengan paksa jika perlu.