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ドナー－π-アクセプター共重合体の超高速ブリッジ平坦化は、分子内電荷移動を促進する
ドナー－π-アクセプター共役重合体は、有機太陽電池の高電力変換効率の材料基盤を形成する。ドナー－π-アクセプター骨格における分子内電荷移動を介した光励起時の双極子モーメントの大きな変化は、効率的な電荷キャリア発生を促進すると推測される。しかしながら、超高速電荷移動ステップを起こさせる主要構造変化は未だよくわかっておらず、このことが、そのような共重合体の合理的構造機能－相関の制約となっている。ここで我々は、構造感受性フェムト秒誘導ラマン分光法を使って、π-ブリッジねじれが、ドナー－π-アクセプター共重合体において分子内電荷移動の一次反応座標を形成することを示す。励起子緩和の共鳴選択的ラマンスナップショットにより、高温分子内電荷移動状態を形成させると同時に、その後のバックボーン中心モードの冷却ダイナミクスによる電化移動緩和を観測することで、400 fs以内のバックボーン平坦化に関連するブリッジモードの豊富な振動力学を明らかにする。我々の研究は、光発生キャリアの基本的時間尺度とエネルギーの決定におけるブリッジねじれの現象論的ゲーティング機能を確立し、これによってエネルギー効率の高い有機太陽電池製造のための動力学ベースのガイドラインとしての可能性を開く。