張學友對於全球華人觀眾來說，最熟悉的身份無疑是歌手，他是香港樂壇八○年代之後最負盛名，有著「歌神」美譽的歌手。但是與當年所有的香港藝人一樣，張學友也是一位跨界明星，雖然他本人一直將演戲當成副業，但是迄今近八十部電影作品的數量，這已經不能簡單的用「玩票」、「副業」來解釋了。
一九八八年也是張學友在影壇大放異彩的一年。這一年他總共演出了九部電影，其中與初出茅廬的周星馳合作的《最佳女婿》再次展現了他的喜劇天分，與許冠英演出的鬼片《猛鬼學堂》則證明了他駕馭不同類型影片的能力。而與王家衛合作的《旺角卡門》則讓他獲得了實至名歸的榮譽，香港電影金像獎最佳男配角。一九八九年張學友又連續演出了五部影片，不過大多以配角為主，只有在姜大衛執導的《我要富貴》中扮演了主角。
一九九○年是張學友非常重要的一年，不僅演出的作品數量多，而且分量都很足。他在胡金銓、徐克聯合執導的經典武俠片《笑傲江湖》中扮演東廠走狗林平之給觀眾留下了極其深刻的印象，一舉拿下金馬獎最佳男配角。而在吳宇森執導的《喋血街頭》中，他扮演的輝仔亦令人難忘。而在程小東執導的著名鬼片《倩女幽魂II：人間道》中，張學友扮演了經典的道士知狄一角。
之後連續幾年，張學友始終保持著旺盛的創作實力。一九九三年的經典喜劇片《東成西就》、一九九四年與梁家輝、吳倩蓮合演的黑幫片《新邊緣人》、王家衛的經典武俠片《東邪西毒》、一九九五年與李連杰合演的時裝動作片《鼠膽龍威》是他這個時期的代表作品。
一九九六年張學友宣佈息影，表示要把主要的精力放在歌唱事業。直到二○○二年開始，張學友才又開始陸續接演電影。不過再次在影壇出擊，他的銀幕形象有了改變，打打鬧鬧的喜劇形象已然遠去，取而代之的是成熟男人的形象。二○○二年，在許鞍華執導的《男人四十》中，他扮演了一位中學語文老師，這個形象對張學友來說是前所未有的。二○○四年，張學友與劉德華聯合演出了黑幫片《江湖》，這一次他不再是小混混，而是大佬。二○○五年，他接受陳可辛邀請，演出了音樂片《如果‧愛》，影片中的角色與他歌神形象幾無差別。二○一○年，他又演出了岸西的文藝片《月滿軒尼詩》，在片中扮演了一名與世無爭的電器行少東。
二○一六年演出改編自知名舞台劇〈法吻〉的電影《暗色天堂》，是張學友與林嘉欣自二○○二年的《男人四十》後第二次合作，電影入圍了香港電影金像獎最佳男、女主角的提名，同時張學友也提第五十三屆金馬獎最佳男主角。